Nano Letter: 二维材料人工涡旋系统展现超强非线性手性

来源：两江科技评论

导读

近日，台湾清华大学物理系、中央研究院应用科学中心果尚志课题组与台湾大学物理系林敏聪课题组、台湾交通大学光电系安惠荣课题组、日本北海道大学电子研究所Hiroaki Misawa课题组以及中央研究院应用科学中心张书维课题组通力合作；提出一种光学远场方法来观测单个二维材料人工涡旋系统引发的表面等离激元涡旋场和二维半导体材料(WS2)在指定可见波长(C-激子共振波长)的手性二次谐波，并且单个铝二维金属结构的二次谐波手性比例最高可达4倍，复合系统可在二维 WS2 材料的 C-激子处激发出1.5倍的人造非线性手性。相关成果在《Nano Letter》以标题「Chiral Second-Harmonic Generation from Monolayer WS2/Aluminum Plasmonic Vortex Metalens」发表。

研究背景

自由空间光束除具有自旋角动量(SAM)之外，还可以携带轨道角动量(OAM)，对应于一个涡旋光束在传播方向的螺旋相位。众所周知，每个光子自旋角动量为 ±ℏ，而涡旋光束的相位变化为exp (ilφ)，使偈每个光子携带值为lℏ的轨道角动量，其中l为拓扑数(可以为正或负整数)，φ 为方位角相位。过去二十年多年来，光学涡旋光束已经被应用在了许多领域，如光学操纵微粒子、超分辨率聚焦、光通信、量子信息处理、几何拓扑光子学等。 

光束在各向异性和非均匀的光学介质中SAM和OAM这两个动量可以相互作用来改变光束的偏振和相位。在金属表面加工特定结构，如本工作采用的单晶铝薄膜表面刻蚀阿基米得螺旋纳米狭缝，可产生表面等离极化激元(SPP)涡旋场。得益于SPP出色的电磁场局域性以及场增强效应，此涡旋场的尺寸可大幅度降低，实现亚波长尺度的光学操作，这为集成纳米光子的应用打开大门。然而，迄今为止表面等离涡旋研究主要局限于近场手段，如扫描近场光学显微镜(SNOM)、光电子发射电子显微镜(PEEM)、和扫描电子束阴极荧光(CL)等。从应用角度考虑，无论从实用性还是技术门槛远场都优于近场；因此，远场研究SPP轨道角动量的产生非常必要。

创新研究

二维螺旋形表面等离激元结构是产生具有可调拓扑数近场涡旋场的一种通用方法。本文中，研究者结合表面等离激元涡旋超透镜(Plasmonic Vortex Metalens，PVML)和单层过渡金属硫化物(Monolayer Transition Metal Dichalcogenide，ML-TMDC) 以探测其远场的二次谐波(Second-Harmonic Generation,SHG)的手性效应。该超透镜由原子级平整度的铝外延膜上刻蚀的阿基米得螺旋狭缝引发，它可以实现等离激元模式的精确调谐，也可以容易地在二维手性谐振腔顶部铺设单层二维材料来构建金属半导体复合系统。一方面，由于其吸收截面不再受光学互反性的限制，SHG发射可在远场情况下对非对称平面几何结构进行手性探测；另一方面，ML-TMDC本身的反演对称性破缺会引起很强的非线性光学效应，增强整体的SHG。

该铝表面螺旋狭缝具有双SPP共振带(442和600 nm)，其中442 nm共振带专门为匹配二硫化钨(WS2)中的C -激子而设计。相比于远场的非线性手性探测，二维平面结构的线性手性只能在近场观测，图1中呈现了该螺旋结构所激发的表面波在近场光电子显微镜(PEEM)下的手性表现。

图1. 铝螺旋狭缝激发的近场手性

该单个表面等离激元涡旋超透镜可在室温下由远场观测到极强的二次谐波圆二色性，如图2所示。

图2. 铝阿基米得螺旋狭缝激发的双频率二次谐波圆二色性

此外，研究者通过在二维手性谐振腔顶部铺设单层WS2来提高系统的手性SHG转换效率约一个数量级，如图3。

图3. 铝阿基米得螺旋狭缝和WS2复合材系统的二次谐波圆二色性

此种CMOS兼容的单个手性复合材料系统(如 WS2/ Al Metalens)，具有可控集成到大规模量子结构中的潜力。这些手性量子结构在手性量子光学、激子和光的手性耦合以及光自旋轨道耦合等方面具有重要的应用价值。

在该工作中，果尚志、林敏聪课题组进行了基础材料生长、理论结构设计、微纳加工和光学量测以及对所有数据进行分析、整理和文章撰写；安惠荣课题组提供了非线性光学量测并参与文章撰写；Hiroaki Misawa课题组提供了近场PEEM量测；张书维课题组协助理论结构分析。台湾大学、清华大学(联培)博士生郭晚平为本文第一作者；果尚志，林敏聪，安惠荣为论文通讯作者。该工作得到了台湾科学技术部，日本文部科学省及日本学术振兴会的支持。