为了有效的在碳基材料中引入磁性,研究团队通过设计巧妙的前驱体分子,利用表面化学合成,在Au(111)表面制备出来具有结构原子级精确的纳米石墨烯结构(如图a,b),并利用最新原子力显微镜技术,对合成出来的纳米石墨烯结构进行了精准的表征,得到了单个化学键量级的分辨,确定性的证实了合成出来的纳米石墨烯是原子级精准的。可以看到该结构一共29个碳原子和13个氢原子,具有AB子格不对称。
通过Hubbard模型计算,该结构具有净自旋S=1/2,利用扫描隧道显微镜可以观测到其自旋的空间分布,根据实验结果很直观的可以看到该π电子的自旋密度离域分布在整个分子上,这一点也是碳基材料(π电子)磁性与传统无机金属(d-,f-电子)磁性的一个重要区别,值得注意的是只需要改变前驱体分子的结构就可以精准的调控π电子的波函数分布,而在无机材料中想要通过改变d-、f-电子的波函数来调控磁性是很困难的,这也是碳基材料磁性在未来磁性材料应用领域的一个重要优势。
实验的另一个难点在于对π电子磁性的表征。研究团队充分考虑了衬底的影响,选择了与纳米石墨烯分子作用较弱的Au(111)表面来生长分子,通过扫描隧道显微镜在纳米石墨烯分子上不同区域做低能STS谱成功观测到了Kondo效应。Kondo效应是由于单个磁矩被金属表面的自由电子屏蔽而出现的量子多体效应,该效应导致在费米面附近出现零能峰。
通过Kondo效应,研究团队确定性的证实了合成的纳米石墨烯具有单个自旋(图2)。进一步的变温实验以及外加强磁场实验,研究了Kondo效应与温度的变化关系以及外在磁场的关系(图2c、d)。这一系列的研究为深入理解π电子磁性的提供了重要参考价值。