了解固态电池不得不读的十篇顶级综述！

锂离子电池自1991年成功商业化应用以来，被广泛应用于便携式电子设备、电动汽车、规模储能等领域，对人们的生活带来了极大的便利和深刻的影响。但是由于现有的商用锂离子电池体系能量密度难以继续提高和其固有的安全性问题，目前的锂离子电池发展遇到了瓶颈。采用固态电解质代替现有的有机电解液是提高锂电池能量密度和安全性有效途径之一，但是固态电解质在离子电导率、界面阻抗、耐高压能力等方面还存在很多问题，阻碍了其实现商业化应用。本文通过对十篇顶级固态电池领域综述进行了梳理和总结，希望能够增进大家对固态电池的理解和认识。

在这篇综述中，作者评述了固态电解质在设计、合成和分析方面的最新进展，以及推进固态电解质实用化过程中主要的失效模型、限制因素和设计理念；综述了不同单价载流子和多价载流子在固态电解质体相和界面的传输机制；分析了在解决无机固态电解质低离子电导率和高界面阻抗以及聚合物固态电解质耐高压能力差和阳离子迁移数低等问题的进展；从化学、几何学、力学、电化学、界面传输性能等角度对未来固态电解质的发展做了展望。

随着传统锂离子电池体系能量密度难以继续提升和其固有的安全问题，使用固态电解质代替传统有机电解液可以解决这些问题，但是固态电池的发展距离实用化还有较大的差距。作者提出了固态电池实用化面临的四大挑战：固态电解质属性、界面表征技术、规模化设计生产、可持续发展；并针对这四大挑战进行了详细的探讨以及对解决这些问题提供了指导。

在这篇综述中，作者对固态电池的研究背景进行了回顾，讨论了固态电解质的发展现状、离子传输机理和基本属性；作者聚焦于使用固态电解质的多种电池体系，包括全固态锂离子电池和新型的固态锂金属电池（如锂-空气电池、锂-硫电池、锂-溴体系等）。基于固态电解质的新型电池系统由于其高安全性、高稳定性、长循环寿命和低成本等优点可以为锂离子电池的发展注入新的活力，但是固态电池的实用化还需要付出很大的努力，本文针对固态电解质的离子电导率、电化学稳定性、机械性能以及电极/电解质的界面相容性等固态电池主要面临的问题进行了详尽的讨论。

在可持续能源存储的关键领域，固态电池因其安全性、能量密度和循环寿命优势而备受关注。这篇综述通过总结解决多尺度离子传输、电化学和机械性能以及当前加工方法中的关键问题，阐述了无机固态电解质的基本理解和最新进展。固态电池实用化面临的主要挑战包括金属负极的使用、界面的稳定性和物理接触的保持等，更好地理解固态电解质材料的基本属性对于解决这些挑战十分重要。这篇文献有助于更好的理解无机固态电解质的基本属性。

为解决固态电池中的界面问题，添加少量的液态电解液是最为方便和有效的方式，这篇综述总结了对液态电解液、电极、固态电解质之间界面行为的基础理解，也介绍了界面润湿、原位聚合和界面反应等新型策略。最后作者从界面科学与工程的角度提出了“液相疗法”的局限性和发展前景。

聚合物固态电解质由于其理想的机械性能、高安全性和可加工性而受到了广泛关注，然而其离子电导率和耐高压能力阻碍了聚合物固态电解质的进一步发展。本文主要分析了聚合物固态电解质分子间相互作用对锂离子传输和前线轨道能量的影响，作者从离子偶极作用、氢键、π–π叠加、路易斯酸基相互作用等分子间相互作用的角度对近期聚合物固态电解质的改善机制进行了分析，对固态聚合物电解质的分子设计以提高离子电导率和耐高压能力提供了非常有力的指导。

固态电池中各类成分之间的界面稳定性对固态电池的电化学性能具有十分重要的影响。这些年以来在界面问题的理论计算和实验探究上进行了相当多的研究，这篇综述对各类固态电解质的实验发现进行了总结并将这些实验结果与理论计算联系起来，旨在更深入地理解固态电池中的界面反应和为将来界面工程设计提供指导。

无机固态电解质具有高离子电导率但是界面阻抗往往较大，而聚合物电解质界面相容性和可加工性较好而室温离子电导率较低，所以有机-无机复合固态电解质往往能够结合两者的优点，而有希望将来实现全固态电池。本文主要总结了有机-无机复合电解质的离子传输机理、提高离子电导率的主要策略、低阻抗的稳定电极/电解质界面的构筑等；综述了有机-无机复合电解质在锂金属电池中的应用，并对将来的主要发展方向作了展望；强调了通过设计无机填料的形貌以进一步改善有机-无机复合电解质离子电导率的重要性。

固态电解质往往被认为可以用来在锂金属电池中抑制锂枝晶的生长，然而固态电解质往往存在低界面稳定性、大尺寸晶界、空位和局部存在电子电导等问题。这篇综述总结了无机固态电解质和聚合物固态电解质中的锂枝晶生长行为，分析了枝晶形貌、可能的形成机制以及解决方案，对固态电解质中的枝晶生长提出了新的观点，为匹配锂金属的固态电解质的结构设计和材料设计提供了指导。

固态电解质由于其助力钠离子电池的安全性提升和能量密度的提高，但是目前存在低离子电导率、润湿性差、电极/电解质界面稳定性差等问题。这篇综述系统地综述了三类钠离子固态电解质：聚合物固态电解质、有机无机复合电解质、无机固态电解质，并进一步对固态钠离子电池发展的当前挑战和批判性观点做了详细的讨论。

本文由智子供稿。