缺陷碳氧还原电催化材料设计制备及其催化机制学术资讯

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近年来，纳米碳基材料有望替代传统的非金属材料、直接作为氧还原（ORR）电催化剂应用于能量转换器件中，因此成为研究的焦点。研究人员相继开发了以氮（N）原子为主的杂原子掺杂策略和碳缺陷工程策略，实现了碳骨架的电子结构的重新分布、有效活化了π电子，从而赋予碳材料显著的电催化ORR性能。同时，在复杂的N掺杂缺陷碳体系中，掺N位点存在明显的边缘效应，导致碳边缘缺陷处掺N位点的ORR活性高于其他位置。因此，合理设计和构建杂原子掺杂位点的碳缺陷机构、进而调控优化碳骨架电荷分布，有望进一步提升其ORR活性。
南京航空航天大学材料科学与技术学院梁彦瑜教授、来庆学博士课题组开发了类嵌段共聚物PU作为高效纳米碳前驱物，通过将碳源、氮源和牺牲模板有效集成在PU分子结构中，实现了氮掺杂二维涡轮缺陷碳纳米筛（NDC）材料的可控构筑（如图1所示）。该材料在碱性条件下展现出优异的ORR电催化活性。

图1. 类嵌段共聚物PU衍生NDC的制备及其微观结构
XPS和Raman分析进一步建立了可靠的构-效关系，表明石墨化“谷底”氮和N掺杂碳缺陷对催化活性的决定性作用。DFT理论计算表明，石墨化“谷底”N掺杂的边缘碳缺陷结构的ORR反应能垒最低（ΔG=0.56 eV），展现出最佳的理论ORR催化活性，与实验结果一致（如图2所示）。该工作为分子水平合理设计开发缺陷碳基ORR电催化剂以及深入了解其ORR电催化机理开辟了一条新途径。

图2. DFT优化N掺杂/无N掺杂的边缘碳缺陷模型及其ORR自由能图谱
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是南京航空航天大学来庆学博士，通讯作者是来庆学博士和梁彦瑜教授。
原文：Optimal Configuration of N-Doped Carbon Defects in 2D Turbostratic Carbon Nanomesh for Advanced Oxygen Reduction ElectrocatalysisQingxue Lai, Jing Zheng, Zeming Tang, Da Bi, Jingxiang Zhao, Yanyu LiangAngew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202000936

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