【催化】超薄PdSeO₃纳米片：一种新型高效二维光催化材料学术资讯

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利用光催化技术分解水制取氢气，将太阳能转化为便于储存和运输的氢能，是实现“液态阳光”能源计划最为理想的方法之一。近年来，具有独特结构和电子性质的超薄二维半导体材料在开发高效光催化剂方面受到越来越多的关注。密度泛函理论 (DFT) 计算表明，单层PdSeO3二维材料在光催化分解水反应中具有独特优势，有望发展成为一种新型高效二维光催化材料（J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 12256-12262）。近日，北京理工大学刘佳研究员与张加涛教授采用季铵盐插层辅助电化学剥离的方法，首次成功制备出超薄PdSeO3纳米片，并通过系统的表征与实验测试对其光催化性能进行了探索。
研究团队使用四乙基溴化铵的乙腈溶液作为电解液，PdSeO3块状晶体和石墨棒分别作为阴极和阳极，通过施加合适的电压制备出季铵盐嵌入的PdSeO3晶体。所得晶体在PVP 的DMF溶液中进行温和的超声处理，剥离出的PdSeO3二维材料使用异丙醇洗涤，并分散在异丙醇中保存。

图1. 超薄PdSeO3纳米片的制备示意图
TEM和AFM测试表明，所制备的PdSeO3纳米片具有较大的横向尺寸以及超薄的厚度（~4.2 nm），SAED及XRD图谱表明剥离出的超薄PdSeO3纳米片具有单晶结构。

图2. 超薄PdSeO3纳米片的(a) TEM图，(b) AFM图，(c) SAED图。(d) 超薄PdSeO3纳米片以及PdSeO3块状晶体的XRD图谱。
通过UV-vis吸收光谱以及UPS光谱对所得超薄PdSeO3纳米片的能带结构进行分析，结果表明其具有较窄的带隙（Eg = 2.66 eV），同时导带（-0.51 vs NHE）与价带（2.15 vs NHE）位置分别满足产氢与产氧的热力学要求。光催化性能测试表明，不需任何助催化剂的辅助作用，超薄PdSeO3纳米片的平均产氢速率达到663 μmol h-1 g-1，并且在长达33 h的持续光照下产氢性能没有明显衰减。

图3. (a) PdSeO3纳米片的能带结构示意图。(b) PdSeO3纳米片和PdSeO3块状晶体的光催化产氢性能。
这一研究成果近期发表在Chemical Communications 上，北京理工大学刘佳研究员与张加涛教授为本文的通讯作者，硕士研究生张修铭为第一作者。该研究得到国家自然科学基金、中央高校基本科研基金以及北京理工大学青年学者研究基金的资助。

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