PNAS：少即是多，磁性空位成为增强材料热电性能的“新把手”
第一作者：Wu Jing（吴靖），Liu Yanpeng（刘衍朋）
通讯作者：Kedar Hippalgaonkar、Loh Kian Ping（罗建平）、John T. L. Thong
通讯单位：新加坡科技局材料与工程研究院，新加坡国立大学
研究要点：
1.证实磁性空位在MoS2/h-BN二维异质结中诱导产生能带杂化，杂化强度取决磁性空位的密度。
2.基于能带杂化，发现了反常热电势的符号转变，在n型半导体MoS2中观测到巨大的正值热电势，使得热电功率因子提高了两个数量级。
研究背景
热电材料能够实现热能和电能的相互转换，可用来收集环境热能以及工业废热，为解决能源危机和环境问题提供的可行的解决方案一直以来都受到学者的广泛关注。热电也可以作为一种主动制冷技术，其制冷密度和热电器件的单元长度成反比关系。因此微纳米热电材料在新型高效热管理和废热利用，以及物联网自发电相关领域都有着巨大潜能。
成果简介
2020年6月10日，PNAS在线报道了新加坡科技局材料与工程研究院Kedar Hippalgaonkar团队，新加坡国立大学Loh Kian Ping教授与John T.L. Tong教授团队在低维热电材料领域的最新研究成果。在该文章中，研究人员发现了磁性空位在MoS2/h-BN二维异质结中引起的能带杂化能够有效调控材料的热电输运性质并显著增强热电转换效率。
要点1：MoS2/h-BN二维异质结中磁性空位引起的能带杂化
首先，借助扫描隧道显微镜，研究人员发现MoS2/h-BN二维异质结中存在大量硫空位，并通过扫描隧道谱在导带中观测到其能带分裂(图1 A-C)。结合DFT理论计算，研究人员发现这种空位能够引入局部磁性，进而引起能带杂化(图1 D&E)。
图1. MoS2/h-BN二维异质结中的硫空位以及能带结构的表征与计算。
要点2：能带杂化引起的反常热电输运以及对热电性能的巨大增幅。
研究人员在MoS2/h-BN异质结中发现，这种能带杂化能够引入额外的共振散射，使得材料的电阻在低温区间随着温度降低出现反常增大的类似近藤效应的行为（图2），且显著区别于在SiO2衬底上MoS2的输运行为。进一步研究发现材料的热电势在低温区间出现了反常的符号转变，相比于与之前所有报道的SiO2衬底上n型MoS2展现出来的负值热电势不同，共振散射使得在h-BN衬底上MoS2出现巨大的正值热电势（图3）。相比于在SiO2衬底上的MoS2，功率因子在该区间提高了两个数量级，其最大值优于目前报道的绝大多数二维材料（图4）。
图2. 能带杂化对电学输运性质的影响。
图3. 能带杂化对热电势的影响。
图4. 能带杂化导致额外共振散射显著增强了材料热电功率因子。
小结
这一研究揭示了磁性空位对二维材料热电输运的影响机制,为探索高性能微纳米热电材料提供了新的思路。对于探索二维材料应用于智能穿戴，物联网领域具有重要推动作用。
参考文献
Wu J, et al, Large enhancement of thermoelectric performance in MoS2/h-BN heterostructure due to vacancy-induced band hybridization, PNAS, Jun 2020, 202007495;
DOI: 10.1073/pnas.2007495117
https://doi.org/10.1073/pnas.2007495117
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