单原子层过渡金属硫族化合物中发现一维电荷密度波

科技工作者之家 2020-07-31

来源:科匠学术

近日,中科院苏州纳米所真空互联实验站李坊森副研究员与国防科技大学王广副研究员研究团队等合作,基于单原子层过渡金属硫族化合物制造出一种一维金属导线,揭示了受限体系的电子集体激发和电荷周期性调制规律。研究团队在该体系中首次实现了一维Peierls型电荷密度波(Charge Density Wave, CDW)原子尺度的直接观测,发现了周期性的原子晶格畸变和清晰的U型CDW能隙,提出了一种研究一维体系电荷调制内在物理机制的新方法,对低维材料体系的量子效应和拓扑物态研究具有重要意义。该研究成果以“Direct Observation of One-Dimensional Peierls-type Charge Density Wave in Twin Boundaries of Monolayer MoTe2”为题发表在ACS Nano。 

从上世纪50年代起,一维体系的低能激发行为引起了理论物理学家的广泛关注。一维体系中电子之间的相互作用使得单电子激发失效而表现出集体激发行为,导致自旋-电荷分离现象,即带有自旋的准粒子和带有电荷的准粒子的传播速度不一致,其低能激发行为通常可以用Tomonaga-Luttinger液体(TLL)理论很好地解释。在一维体系中陆续发现的“金属链的电荷密度调制”、“半导体纳米线的马拉约那束缚态”和“高阶拓扑绝缘体中的拓扑角态或棱态”等新奇电子特性为研究一维体系量子物理及其应用提供了全新的机遇。如果进一步考虑电子与一维晶格之间的相互作用(电子-声子相互作用),可能使电子之间的相互作用减小,从而导致Peierls相变驱动下的电荷密度波现象。但由于一维体系很容易受到周围(如衬底、相邻原子链之间等)因素的影响,使得其本征电子激发性质难以直接观测。这一工作充分利用了真空互联技术的优势,并选择过渡金属硫族化合物作为研究对象。这是一类新型层状半导体材料,具有丰富的物相和强自旋轨道耦合,展现出超导、磁性、量子自旋霍尔效应、外尔半金属等新奇的物理效应,是当前凝聚态物理和材料科学研究的前沿热点,在下一代半导体信息器件领域有重要的应用前景。近期的研究工作表明,单原子层过渡金属硫族化合物中的一维金属性镜面孪晶边界(Mirror Twin Boundary, MTB)处呈现出周期性的电荷调制,为探索一维受限体系的电子行为提供了非常理想的平台。然而,目前MTB电荷调制的基本机理和电子在一维受限结构中的传输方式仍然存在着较大争议。 

作为纳米真空互联实验站的重要用户,王广副研究员与实验站李坊森副研究员(青促会会员)等紧密合作,在前期过渡金属硫族化合物MoTe2薄膜的可控生长(Carbon 115, 526 (2017))和电子性质的精确调控(Nano Letters 18, 675 (2018))的研究基础上,结合超高真空分子束外延生长方法和极低温扫描隧道显微镜/显微谱技术,首次实现了单原子层MoTe2孪晶边界处一维Peierls型电荷密度波原子尺度的直接观测。研究团队发现了周期性的原子晶格畸变、清晰的U型CDW能隙以及能隙之外随周期性变化的量子化能级,排除了TLL低能激发机制的可能性。基于晶格畸变的密度泛函电子结构计算与实验结果非常吻合,进一步证实其能隙主要来源于Mo原子的4d轨道。理论计算和实验结果共同给出了单原子层过渡金属硫族化合物中一维Peierls型电荷密度波的确定性证据,为一维体系的电子-声子相互作用、低能激发理论以及电荷调制行为的内在物理机制开辟了新的研究途径。该研究工作揭示了受限系统中电子集体激发和电荷周期性调制规律,对低维材料体系的量子效应和拓扑物态研究具有重要意义。

中科院苏州纳米所丁孙安研究员、李坊森副研究员和国防科技大学王广副研究员是本文的共同通讯作者,博士后王利、伍莹和博士生于亚运是本文的共同第一作者。该项研究的主要合作者还包括清华大学的薛其坤院士和中科院苏州纳米所的杨辉研究员等。 

该工作得到了国家自然科学基金、湖南省自然科学基金、江苏省自然科学基金和中科院青促会的支持。 

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