玩转MOFs！聚合物修饰MOFs，调控生物界面相互作用

有机-金属框架结构（MOFs）是一种有机-无机杂化材料，通过选择合适的无机构造单元和有机连接分子可以制备数不胜数的具备“定制”性能的MOF材料。由于其多孔结构有利于负载药物、核酸、多肽等分子，MOFs纳米粒子也成为运用最为广泛的药物载体之一。MOFs纳米粒子（MOF NPs）的表面性质会极大影响它在生物系统中的行为，因此对MOF NPs表面的改性为其在生物医学方面的应用提供了更多可能。

虽然表面改性的方法很多，如表面吸附、共价结合、螯合作用等，但是从物理化学的角度对MOF NPs功能性表面和蛋白之间的相互作用的研究还从未有过。因此，慕尼黑大学的Don C. Lamb、Stefan Wuttke、Ernst Wagner和Ulrich Lächelt教授以及约翰内斯美因茨大学的Matthias Barz教授合作，首次系统地对MOF NPs表面功能性单元与生物界面的相互作用（与细胞结合、蛋白粘附等）进行了研究。值得注意的是，这个功能化的概念以及作者所用的表面修饰聚合物对任何其他MOF NPs也适用，是一种基础性的研究。此外，作者总结出的MOF NPs功能化表面和生物界面之间的相互关系可以作为今后优化设计杂化材料的指南。

作者选用Zr-fum MOF NPs作为研究对象，多种不同的聚合物进行表面修饰：两个荷正电聚合物（支化聚乙烯亚胺PEI和树枝状四代PAMAM）、两个荷负电聚合物（聚谷氨酸PGlu和聚丙烯酸PAA）、两个不荷电聚合物（PEG和聚山梨醇酯）以及一个嵌段共聚物（聚谷氨酸盐-b-聚肌氨酸PGlu-PSar）。通过聚合物与MOF NPs表面甲酸的配体交换将聚合物修饰在MOF NPs表面。结果发现除了不带电的聚合物不能被修饰在MOF NPs表面，其他聚合物均能在MOF NPs表面形成一层聚合物层。

表一.本文中使用的聚合物

作者利用十分简单的方法对MOF NPs表面进行修饰后，可以（1）在生理pH环境及高离子浓度缓冲液中增加胶体稳定性；（2）在生理微环境中调控蛋白粘附；（3）避免被巨噬细胞清除；（4）降低与健康组织的非特异性吸附；（5）增加体内循环时间；（6）正向调节MOF NPs在体内的分布。

图文速递

 图1 (a)不同聚合物修饰MOF NPs表面的示意图；(b) MOF NPs聚集、蛋白粘附和与细胞相互作用的示意图

图2 (a)通过UV-vis光谱对体系中甲酸进行定量分析的反应方程式(NADH，λ = 340 nm)；(b)表面修饰后上清液中（经过a反应后）NADH的UV-vis光谱；(c)纯聚合物溶液的对照实验

图3 (a)单一变量细胞吸收流式图；(b)活细胞（钙黄绿素染色）个数统计；不同聚合物修饰MOF NPs表面与细胞孵化后细胞的(c)荧光中值及(d)活细胞图像（DAPI对细胞核染色，呈蓝色；f纤维肌动蛋白用鬼笔环肽-罗丹明染色，呈黄色；钙黄绿素荧光呈绿色）

全文链接：

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/pdf/10.1021/acsnano.8b06287

来源：高分子科学前沿

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