Science系列6篇，纳米大牛Alivisatos、膜科学巨擘Koros院士等成果速递丨顶刊日报20190604
1. Science：介电超表面实现超快光脉冲整形
在之前的研究中，纳米结构超表面已被研究人员赋予无源光学元件的功能。最近，美国国家标准与技术研究院Amit Agrawal团队和Henri J. Lezec团队证明超表面也可作为时变有源光学元件。作者使用介电纳米结构阵列形成的超表面，通过控制频率分量的相位和振幅，实现了近红外区超快（飞秒级）光脉冲整形。该研究为开发用于时变微型化光学元件的动态超表面提供了一条新的途径。
图：利用介电超表面的超快光脉冲整形。
Shawn Divitt, Wenqi Zhu, Cheng Zhang, Henri J.Lezec, Amit Agrawal. Ultrafast optical pulse shaping using dielectricmetasurfaces. Science, 2019.
DOI: 10.1126/science.aav9632
https://science.sciencemag.org/content/364/6443/890
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2. Science Advances：3D打印！钙钛矿纳米线-嵌段共聚物墨水
具有高度各向异性光电特性的一维（1D）纳米材料是能量收集、柔性电子和生物医学成像设备的关键组件。精确局部控制的成分和取向的纳米线的3D图案化方法将使新的光电器件设计成为可能。哈佛大学Jennifer A. Lewis和加州大学伯克利分校A. Paul Alivisatos团队开发纳米复合材料墨水，并且3D打印出了多种器件。该墨水由悬浮在聚苯乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物基质中的发光的胶体钙钛矿（CsPbX3，X = Cl，Br和I）纳米线组成。纳米线对准由程序化的印刷路径限定，产生具有高度极化的吸收和发射性质的光学纳米复合材料。已经生产了几种器件以突出该方法的多功能性，包括光学存储，加密，传感和全色显示器。
Zhou, N.et al. Perovskite nanowire–block copolymer compositeswith digitally programmable polarization anisotropy. Science Advances, 2019.
DOI: 10.1126/sciadv.aav8141
https://advances.sciencemag.org/content/5/5/eaav8141?rss=1
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3. Science Advances：有力证据！CH3NH3PbI3中极化子的存在
混合有机-无机卤化物钙钛矿具有优异的光电性能，并表现出对缺陷的较高耐受性，这些缺陷被认为源于载流子的相关运动和形成大极化子的极化晶格。目前，鲜有实验技术能够直接探测这些相关性。美国西北大学David G. Cooke课题组采用了时间分辨多太赫兹光谱(multi-THz spectroscopy)，克服了对极化子的内部激发敏感，在时间上和能量上解决了电荷与单晶CH3NH3PbI3（MAPI）中纵向光学声子的相干耦合。研究观察到由耦合声子云中电荷的相干位移引起的室温带内量子节拍(intraband quantum beats)。测量结果为室温下MAPI中极化子的存在提供了有力证据，表明电子/空穴-声子耦合是混合金属卤化物钙钛矿的一个决定性方面，有助于防止散射和增强载流子寿命。
Lan, Y. etal. Ultrafast correlated charge and lattice motion in a hybrid metal halide perovskite. Science Advances, 2019.
DOI: 10.1126/sciadv.aaw5558.
https://advances.sciencemag.org/content/5/5/eaaw5558?rss=1
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4. Science Advances：二维杂化钙钛矿在室温下维持强极化相互作用
极化器件利用激子和光子自由度之间的相干耦合来执行低输入功率的高度非线性操作。目前大多数器件是利用外延生长的量子阱中的激子，并需要在低温条件下进行，而并未在室温下实现。意大利纳米技术研究所V. Ardizzone和L. De Marco团队研究表明，二维层状钙钛矿的大单晶片能够在室温下维持强极化非线性，而不需要嵌入由高反射镜形成的光学腔中。激子-激子相互作用能量与自旋有关，与在低温下无机量子阱的非常相似，并且比迄今为止报道的室温极化器件大一个数量级。由于其易于制造，具有较大的双极振荡器强度和较强的非线性，这些材料为在室温下实现极化器件提供了一条有效途径。
Fieramosca,A. et al. Two-dimensional hybrid perovskites sustaining strong polariton interactions at room temperature. Science Advances, 2019.
DOI: 10.1126/sciadv.aav9967.
https://advances.sciencemag.org/content/5/5/eaav9967
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5. Science Advances：玻璃聚合物膜超选择性高效节能酸气分离
用膜从天然气中分离出CO2和H2S混合酸性气体引起了越来越多的学术和商业兴趣。近日，乔治亚理工学院William J. Koros及阿卜杜拉国王科技大学Ingo Pinnau报道了一种具有超H2S选择性的、独特渗透性的玻璃态偕胺肟基功能化聚合物，该聚合物具有固有的微孔结构，可用于膜基分离。实验发现，采用含20% H2S:20% CO2:60% CH4的三元混合物原料，在高达77bar的进料压力下，玻璃态偕胺肟基功能化膜具有前所未有的分离性能。这些膜具有非凡的H2S/CH4选择性（高达75%），且具有超高的H2S渗透性（>4000 Barrers），比商业上可用的玻璃聚合物膜高2~3个数量级。
Shouliang Yi, Ingo Pinnau, * William J.Koros*, et al. Ultraselective glassy polymer membranes with unprecedented performance for energy-efficient sour gas separation. Science Advances, 2019.
DOI: 10.1126/sciadv.aaw5459
https://advances.sciencemag.org/content/5/5/eaaw5459
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6. Science Advances：炔基高选择性电化学加氢：力致变色材料的快速制备
电化学加氢已成为一种环境友好、操作简单的有机化合物催化还原方法。近日，印第安纳大学与普渡大学印第安纳波里斯联合分校Haibo Ge团队首次报道了在温和的条件下，炔基化合物高效高选择性电化学加氢制Z-烯烃。电化学加氢（氘）控制实验表明，氢源来自于溶剂、支持电解质和碱。扫描电镜和X-射线衍射实验表明，电化学反应生成的Pd纳米粒子具有化学吸附氢载体的作用。还可以通过稍微改变条件使炔基完全还原为饱和烷烃。此外，该方法有效地合成了一系列新型的力致变色材料，显示了蓝移变色机理。这是第一例cis-烯烃基有机力致变色材料。
Bijin Li and Haibo Ge*. Highly selectiveelectrochemical hydrogenation of alkynes: Rapid construction of mechanochromicmaterials. Science Advances, 2019.
DOI: 10.1126/sciadv.aaw2774
https://advances.sciencemag.org/content/5/5/eaaw2774
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7. JACS：沸石限域的阳离子Ni催化剂催化乙炔选择性加氢反应
炔烃选择性加氢制烯烃具有重要的工业应用价值。这种转化需要高效的催化剂和精确的选择性控制，目前最常使用的是钯基金属催化剂。近日，南开大学Landong Li、中石化上海石油化工研究院Chuanming Wang等多团队合作发现沸石限域的四配位阳离子镍(II)可以有效催化乙炔选择性加氢制乙烯，这是聚合前痕量乙炔脱除的关键工艺。在优化条件后，乙炔转化率达到100%，乙烯选择性达到97%。该催化剂体系具有良好的稳定性和可回收性，具有广阔的应用前景。光谱研究和DFT计算揭示了H2分子的异裂以及H-和H+在乙炔选择性加氢制乙烯中的重要性。
Yuchao Chai, Chuanming Wang,* Landong Li*, et al. Acetylene Selective Hydrogenation Catalyzed by Cationic Nickel Confined in Zeolite. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b03361
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03361
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8. AFM：MOF衍生的纳米碳化物用于化学-光热杀灭细菌和伤口消毒
致病菌引起的严重传染病已成为全球公共卫生面临的重大威胁之一。与其他抗菌方法相比，具有化学-光热治疗功能的抗菌材料则有着更为明显的优势。而开发可以快速、安全、协同地对抗致病菌的抗菌纳米制剂也仍然是目前研究领域中的一项难题。四川大学程冲教授、马朗和赵长生教授等团队设计了一种MOF衍生的，具有对近红外(NIR)光响应能力和尺寸转换能力的纳米碳化物来解决这一问题。
实验首先合成了具有化学光热杀菌能力的MOF衍生纳米碳化物，并在其表面包覆了一层热敏凝胶层以使其获得可以on-off捕获细菌的能力。最终所制备的纳米碳化物在近红外辐射下具有较高的光热转换效率和由纳米分散体向微米聚集体的快速尺寸转化性能，这使得纳米碳化物能够产生大量局部热量和丰富的Zn2+离子，进而直接破坏细菌膜和细胞内蛋白。这些纳米碳化物不仅在极低剂量下就具有接近100%的杀菌率，而且具有与万古霉素相当的高效、安全的伤口消毒活性，因此具有广阔的应用前景，有望作为广谱抗菌药物的替代品。
Ye Yang, Chong Cheng, Lang Ma, Changsheng Zhao,et al. Size-Transformable Metal–Organic Framework–Derived Nanocarbons for Localized Chemo-Photothermal Bacterial Ablation and Wound Disinfection. Advanced Functional Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adfm.201900143
https://doi.org/10.1002/adfm.201900143
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