MOF-on-MOF范德华异质结多层薄膜的制备及其级联功能的应用

科技工作者之家 2019-08-25

来源:X一MOL资讯

原标题:Angew. Chem.:MOF-on-MOF范德华异质结多层薄膜的制备及其级联功能的应用

将不同功能的薄膜复合在一起,实现不同功能之间的级联应用,对于拓展材料的应用或提升其性能至关重要。金属-有机骨架材料(Metal–Organic Frameworks,MOFs)是一类由金属节点与有机配体自组装成的具有规则网络结构的晶态多孔配位聚合物。由于MOFs的结构有很强的可设计性,人们已经成功构建出大量不同功能的MOFs材料。他们在气体存储和分离、催化、发光和传感等领域具有重要的研究价值和应用潜力。将不同功能的MOFs以薄膜的形式复合在一起是该领域的研究热点之一。然而,一方面不同功能的MOFs常常具有不同的晶胞参数和拓扑结构;另一方面不同的MOFs需要匹配的晶格常数才能将他们制备成异质结多层膜。上述矛盾的存在导致MOF-on-MOF异质结多层膜的制备是个巨大的挑战,也导致通过级联不同MOF层的性能实现较为复杂的器件功能的研究尚未被报道过。

近日,中国科学院福建物质结构研究所的徐刚研究员团队通过组合液相外延薄膜制备技术和印章转印薄膜制备技术,成功实现了晶格不匹配的MOFs的异质结多层薄膜的制备。通过级联上层MOF的选择性气体滤除能力和下层MOF的气敏传感能力,实现了室温下目标气体的高灵敏度高选择性检测。

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该MOF-on-MOF薄膜下层是半导体Cu-HHTP层(上图器件中红色部分),经喷雾液相外延法可控制备而得,对气体具有室温化学电阻气敏性能。上层为气体分离层(上图器件中蓝色部分),由绝缘的Cu-TCPP纳米片通过印章转移法制备。Cu-TCPP框架中具有丰富且均匀分布的配位不饱和金属铜位点。它们能够与氨气发生强相互作用从而将其截留在该层中。而与框架相互作用较弱的苯分子则可以顺利通过该层。疏水的Cu-TCPP超薄纳米片在水表面可铺展自组装形成薄膜,然后利用印章转移到Cu-HHTP层上。Cu-TCPP层与Cu-HHTP在界面上不存在一一对应的键连关系,而是通过范德华力结合在一起,因此突破了薄膜的外延生长过程和质量受晶格匹配的限制。

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Cu-HHTP薄膜对氨气的敏感性高于对苯的敏感性。在其上面外延生长5层和10层Cu-TCPP薄膜可分别截留78%和90%的氨气,而对苯气体的透过几乎不受影响。通过级联MOF层的不同性能,多层膜成功反转了其对氨气和苯的选择性,对100 ppm苯气体响应值可达153%,10%检测下限LOD为0.12 ppm,并具备较好的长期稳定性。该工作为定制复合功能的MOF材料和拓宽MOF材料的应用范围的提供了新思路。

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相关结果发表Angewandte Chemie International Edition 上,文章的共同第一作者是姚明水博士和在读博士生修京伟。


来源:X-molNews X一MOL资讯

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异质结 级联

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