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近日，《先进材料》(Advanced Materials)以“Targeted Therapy for Interfacial Engineering Toward Stable and Efficient Perovskite Solar Cells”为题，在线报道了苏州大学李耀文教授和李永舫院士通过精准设计分子实现“靶向治疗”钙钛矿以及电子传输层中的缺陷，在制备高效稳定的p-i-n钙钛矿太阳能电池方面取得的重要研究进展。(Adv. Mater.,DOI: 10.1002/adma.201903691)近年来，平面p-i-n钙钛矿太阳能电池由于其简单的器件结构、可溶液加工，低温制备等优点引起了科研工作者的广泛关注，并获得了飞速发展。目前，平面p-i-n钙钛矿太阳能电池的效率已经超过了21%，其中PCBM作为已经商业化的电子传输层材料由于具有可钝化钙钛矿缺陷以及高效抽提电子能力等优点被广泛采用。但是，由于PCBM在钙钛矿薄膜上的覆盖度差、水阻隔能力弱、能级匹配差、以及对钙钛矿表面未配位的Pb2+离子缺陷钝化效果不佳等原因，制约着基于PCBM电子传输层的p-i-n钙钛矿太阳能电池效率和稳定性的进一步提升。基于此，苏州大学李耀文教授等人针对上述缺陷，合成含有噻吩和氨基的富勒烯衍生物（PCBB-S-N）用作电子传输层/媒介层。通过实验和理论计算相结合证明了PCBB-S-N在器件中对缺陷具有显著的“靶向治疗”效果。如图1，2所示，当PCBB-S-N作为钙钛矿和电子传输层的媒介层时，不仅在钙钛矿薄膜和电子传输层之间构筑了梯度式能级、钝化（路易斯碱噻吩基团）了钙钛矿中的Pb2+离子缺陷、更重要的是能够诱导PCBM 生长形成致密、均一的电子传输层，且叔氨基增加了对水分子的吸附能力。最终，以PCBB-S-N作为媒介层的太阳能电池效率实现了大幅度提升，达到了21.08%；与此同时，钙钛矿太阳能电池的湿度，热稳定性均获得大幅度提升。该工作为平面p-i-n钙钛矿太阳能电池尤其是以PCBM为电子传输层的发展和应用起到重要的推动作用。图1 (a). PCBB-S-N的合成路线及分子式；(b)器件结构图；(c)器件能级图。图2. (a) 钙钛矿薄膜和PCBB-S-N的红外光谱。(b) 钙钛矿薄膜的XPS图。(c)MAPbI3钙钛矿(001)表面的密度分布图。(d) PCBB-S-N在(110)表面上具有的反位缺陷。(e) PCBB-S-N分子结构中各个官能团与H2O分子之间的氢键能。从图3的扫描电子显微镜（SEM）中可以发现，当PCBB-S-N作为媒介层时，可以有效地改善PCBM的薄膜形貌，提高PCBM对钙钛矿薄膜的覆盖度和致密性。通过理论模拟发现，PCBB-S-N与PCBM之间较大的非共价键作用力是实现 PCBB-S-N对PCBM薄膜诱导生长原因。图3. SEM图像：(a)单独钙钛矿薄膜，(b) 60-nm-PCBM覆盖的钙钛矿，(c) 60-nm-PCBB-SN覆盖的钙钛矿，(d)10-nm-PCBB-SN和60-PCBM覆盖的钙钛矿。MD模拟分子相互作用：(e)PCBM/PCBM，(f) PCBB-S-N / PCBB-S-N，和(g) PCBB-S-N / PCBM。(h) 不同分子之间的非键能。如图4所示，基于PCBB-S-N的钙钛矿太阳能电池的效率、重复性和光电流贡献均获得了显著提升。从图5中可以发现，PCBB-S-N单独作为电子传输层或者媒介层时，器件的湿度稳定性和热稳定性都有大幅度提高。当水滴在钙钛矿薄膜表面上时，从钙钛矿的降解过程可以更加直观的看出覆盖了PCBB-S-N的钙钛矿薄膜具有很好的耐水性。图4. (a)钙钛矿太阳能电池的J-V曲线图。(b)基于不同电子传输层的钙钛矿太阳能电池的稳态光电流输出图。(c)EQE曲线。和(d)不同电子传输层的钙钛矿电池的效率统计图。图5. 器件的稳定性:(a)在空气环境中，湿度为40%-50%条件下的湿度稳定性，(b)在N2手套箱中,器件在85℃下连续加热状态下的热稳定性。(c)水滴在钙钛矿表面上对钙钛矿薄膜降解的光学照片。综上所述，通过精准设计、合成功能性富勒烯衍生物作为钙钛矿和PCBM之间的媒介层，不仅可以诱导PCBM薄膜生长，改善基于PCBM电子传输层的平面钙钛矿器件稳定性较差的难题，还可以治愈钙钛矿薄膜中的缺陷，优化器件能级，最终实现电池性能的进一步提高，为p-i-n型钙钛矿太阳能电池走向商业化提供了新途径。该工作第一作者为硕士研究生王淑惠和陈海阳，通讯作者为李耀文教授和李永舫教授。该研究成果得到了国家自然科学基金面上项目（51673138）、面向能源光电转换重大研究计划集成项目（91633301），江苏省优秀青年基金（BK20160059）等项目的资助和支持。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201903691---完---
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来源：高分子科学前沿
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