量子模拟器是了解复杂量子材料的重要工具。迄今为止,基于光学晶格中的超冷原子的平台和光子器件一直引领着该领域,但是正在开发电子量子模拟器的基础。乌得勒支大学C. Morais Smith和I. Swart团队通过实验实现了电子高阶拓扑绝缘子(HOTI)。
进一步设计了交替的弱键和强键,以表明拓扑状态出现在非平凡配置的拐角,但在平凡配置中却不存在。与常规拓扑绝缘体不同,拓扑状态的二维尺寸小于体积尺寸,表示为HOTI。设计人工晶格的通用方法有望揭示出新颖的物质量子相。
Robustzero-energy modes in an electronic higher-order topological insulator,Nature Materials (2019)
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0483-4
纽约市立大学Vinod M. Menon团队报道了一种电驱动的极化发光二极管(LED),该极化LED在室温下使用单层二硫化钨(WS2)作为发光材料。提取的外部量子效率为〜0.1%,可与最近的大量有机物和基于碳纳米管的极化子电致发光(EL)器件的性能相媲美。
在室温下在原子薄半导体中实现电驱动极化子LED的可能性为在这些系统以及使用范德华(vdW)材料的超快微腔LED中实现无反转电驱动激光器提供了有希望的一步。
A room-temperature polariton light-emitting diode based on monolayer WS2,Nature Nanotechnology
https://www.nature.com/articles/s41565-019-0543-6
在设备(例如太阳能电池,发光二极管和场效应晶体管)中用作活性成分的有机半导体通常表现出高度单极性的电荷传输,这意味着它们主要传导电子或空穴。德国马普高分子所Gert-Jan A. H.Wetzelaer团队确定了一个能量窗口,在该能量窗口内,对于100-300 nm范围内与器件相关的厚度,有机半导体不会经历电荷陷阱,从而产生两个载流子的无陷阱电荷传输。
当材料的电离能超过6 eV时,空穴俘获将限制空穴传输,而低于3.6 eV的电子亲和力将导致陷阱限制电子传输。当两个能级都在此窗口内时,将发生无陷阱双极电荷传输。在模拟的基础上,提出水团簇是空穴陷阱的来源。能级位于该能级窗口内的有机半导体可能会导致光电子器件性能增强。但是,对于需要3 eV的能隙的蓝光的发光二极管,去除或禁用电荷陷阱将仍然是一个挑战。
A window to trap-free charge transport in organic semiconducting thin films,Nature Materials (2019)
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0473-6
低温水煤气变换反应中催化途径和活性位点的确切实验证据仍然难以捕获。近日,太平洋西北国家实验室János Szanyi,Vassiliki-Alexandra Glezakou等结合光谱,动力学和计算分析,通过研究Pd/Al2O3上的逆水煤气变换反应来解决长达数十年的机理争议。作者通过同位素瞬态动力学分析确定了甲酸酯中间体的次要作用,通过氢滴定实验证实了羧基的中间体。
作者确定了向CO2表现出区域和化学选择性加氢并产生羧基中间体的活性位点。研究发现,亚稳态活性位是在原位形成的,导致金属-载体界面的羟基化和电子重组。此外,活性位点的电子结构和机理的原子模拟提供了与实验观察结果一致的框架。该工作突出了由相邻载体位点上的底物吸附引起配位不饱和金属位点的重要性。
NicholasC. Nelson, Vassiliki-Alexandra Glezakou,* János Szanyi,* et al. Carboxyl intermediateformation via an in situ-generated metastable active site during water-gasshift catalysis. Nat. Catal., 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0343-2
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0343-2
电子设备通常以平面布局制造,但是从光电到可穿戴设备的许多新兴应用都需要三维弯曲结构。然而,尤其由于缺乏有效的制造技术,该结构的制造极具挑战性。休斯顿大学余存江团队采用了保形加盖印章(CAS)印刷技术可用于可靠地制造三维弯曲电子产品。
CAS印刷采用充气的弹性体气球作为保形压印介质,以拾取预制的电子设备并将其打印在弯曲的表面上。为了说明该方法的功能,使用它来创建具有弯曲形状的各种设备:硅粒,光电探测器阵列,电小天线,半球形太阳能电池和智能隐形眼镜。CAS印刷可用于在任意三维表面上印刷。
Three-dimensionalcurvy electronics created using conformal additive stamp printing,Nature Electronics (2019)
https://www.nature.com/articles/s41928-019-0304-4
当前用于量子和神经形态计算的许多方法都使用超导体作为其平台的基础或作为测量组件,并且需要在低温下运行。半导体系统通常被作为这些体系结构中的顶层控制,其中低温无源组件和中间超导电子器件将充当最低温度级的直接界面。因此,这些架构需要低功率的超导体/半导体界面。
美国国家标准与技术研究院A. N. McCaughan和J. M. Shainline团队报道了一种超导开关,该开关能够在开尔文标度温度(1 K或4 K)下将低压超导输入直接转换为半导体兼容(1,000(mV以上)的输出。为了说明超导体和半导体界面的能力,用其来驱动光子集成电路中的发光二极管,从低压输入产生1 K的光子,并用片上超导单光子检测器对其进行检测。还表征了设备的时序响应(开启时小于300ps,关闭时小于15 ns),输出阻抗(大于1 MΩ)和能量要求(0.18 fJ m-2、3.24 mV nW-1)。
A superconducting thermal switch with ultrahigh impedance for interfacingsuperconductors to semiconductors,Nature Electronics (2019)
https://www.nature.com/articles/s41928-019-0300-8
近日,美国北卡罗来纳大学教堂山分校J. Victor Garcia研究团队报道了一种基于聚合物的超长效可调节、可生物降解和可移动的传输系统,该系统可为HIV治疗或预防提供长达一年的持续药物输送。这种稳健制剂具有将多种药物整合为一次注射的能力,这对于解决单一治疗的耐药性尤为重要。
根据抗逆转录病毒药物在N-甲基-2-吡咯烷酮中的溶解度以及与HIV治疗或预防相结合的相关性,本研究选择了六种抗逆转录病毒药物。所有药物的释放浓度均高于其蛋白调节抑制浓度,并在制剂内和释放后保留其物理和化学性质。该制剂可整合多种药物的多功能性并维持数周乃至长达一年的血浆浓度,并具有在必要时可去除以终止治疗的能力,将其作为药物输送系统具有广泛的应用价值。
S.Rahima Benhabbour, Martina Kovarova, J. Victor Garcia, et al. Ultra-long-actingtunable biodegradable and removable controlled release implants for drugdelivery. Nat. Commun., 2019.
https://doi.org/10.1038/s41467-019-12141-5
据世界卫生组织统计,近80%多药耐药(MDR)或极度耐药(XDR)微生物的出现是由于全球过度使用或滥用抗生素而导致的,这些菌株的感染伴随有严重的副作用,如血栓性静脉炎或表皮坏死松解,因此,迫切需要开发一种对多药耐药菌具有高抗菌作用的新策略。近日,国家纳米科学中心梁兴杰研究团队联合重庆大学罗阳研究团队设计了一种巧妙的三功能纳米结构,即TRIDENT(热响应应激药物输送纳米转运体),用于可靠的细菌根除。其强大的抗菌效果归功于将荧光检测与协同化学光热灭活相整合。
其中,近红外辐射产生的升温不仅通过相变机制熔化了纳米转运体,而且不可逆转地破坏了细菌膜以促进亚胺培南的渗透,从而干扰细胞壁生物合成,最终导致细菌快速死亡。体内和体外实验都表明,即使是封装了低剂量的亚胺培南TRIDENT也能根除临床耐甲氧西林金黄色葡萄球菌,而单用亚胺培南的效果是有限的。由于受感染部位的迅速恢复和良好的生物相容性,此抗菌策略可用于对抗多药耐药或极端耐药细菌。
Guangchao Qing, Yang Luo, Xing-Jie Liang, et al. Thermo-responsive triple-functionnanotransporter for efficient chemo-photothermal therapy of multidrug-resistantbacterial infection. Nat. Commun., 2019.
https://doi.org/10.1038/s41467-019-12313-3
牛津大学Henry J.Snaith和Bernard Wenger团队提出了一种综合机制,用于钝化金属卤化物钙钛矿。研究表明,过氧化氢形成铅-氧键是减少钙钛矿缺陷的关键因素。过氧化氢可以直接用作有效的“后处理”以模拟该过程,并显著提高光致发光的量子效率。进一步将该处理方法用于入光伏器件中,以使开路电压增加50 mV,混合阳离子FA0.83Cs0.17Pb(I0.83Br0.17)3钙钛矿太阳能电池具有高达19.2%的稳态效率。
Oxidative Passivation of Metal Halide Perovskites,Joule
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435119303812
10. ACS Energy Lett.:BiVO4暴露于H2O中的表面还原反应
截至目前,研究者还未在原子层面上完全厘清光/电催化分解水的反应机理。研究的瓶颈在于H2O与光/电催化材料表面的相互作用不明。针对这一问题,德国达姆施塔特工业大学的WolframJaegermann等人选择光催化氧化H2O活性极佳的BiVO4为研究模型,探究了催化反应过程中H2O与金属氧化物表面的相互作用。
具体而言,研究者分别在室温和77 K的温度下,将表面洁净的多晶BiVO4样品暴露于H2O中,并通过光电子能谱分析了材料表面的电子迁移、化学反应。实验结果表明,当BiVO4暴露于H2O中时,会有表面氢氧化物形成;与此同时,材料费米能级上升,表面O2减少,铋和钒部分减少。基于此,研究者认为H2O与BiVO4的相互作用遵循还原性的水解离过程。
Yannick Hermans, Sebastián Murcia-López,Andreas Klein, and Wolfram Jaegermann. BiVO4 Surface Reduction uponWater Exposure. ACS Energy Lett., 2019.
DOI: 10.1021/acsenergylett.9b01667
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.9b01667
垂直排列的纳米材料,如纳米线和纳米针等都可以作为一种有效的生物医学平台来对活细胞或组织进行操作。然而,这些材料都有着刚性的力学性能和复杂的制造工艺流程,这使得它们很难与柔性的组织适应性支架相集成,从而也限制了它们的进一步应用。全南国立大学Jangho Kim和蔚山国家科学技术研究院Hoon Eui Jeong合作制备了一种具有钉状水凝胶纳米阵列结构的高柔性贴片,并将其用于促进干细胞的生长和分化和抑制生物膜的形成。
体外研究表明,该水凝胶纳米贴片对干细胞膜具有强烈的物理刺激作用,可以在不改变细胞活力的前提下,增强干细胞的成骨、软骨、脂肪分化和关键可溶性因子的分泌。同时,该材料对革兰氏阳性菌和革兰氏阴性菌也均表现出良好的抑菌性能。体内研究进一步证明,该柔性水凝胶贴片可以有效抑制小鼠的致病性细菌感染,同时也能显著促进受损颅骨骨组织的再生。
SunhoPark, Jangho Kim, Hoon Eui Jeong. et al. Hydrogel Nanospike Patch as a FlexibleAntiPathogenic Scaffold for Regulating Stem Cell Behavior. ACS Nano.2019
DOI:10.1021/acsnano.9b04109
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b04109