超越500Wh/kg！核壳结构用得好，锂金属电池有奇效！

纳米人

第一作者：B. Han

通讯作者：邓永红、郑子剑

通讯单位：南方科技大学、香港理工大学

本文亮点：

1. 构建了新型的核壳结构Li/Li_xLM_y复合电极。

2. 实现了超过500 Wh kg^-1的锂金属电池。

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锂金属作为电池负极具有极高的理论能量密度，但其活泼的反应性会在循环充放电过程中导致枝晶生长和死锂的形成，最终使电池可逆性较差，并面临容易失效的等问题。

迄今为止，所报道的解决方法大多是以牺牲能量密度为代价来抑制锂枝晶生长。

有鉴于此，南方科技大学邓永红、香港理工大学郑子剑等人报道了一种在抑制锂枝晶生长和死锂形成的基础上，同时在电池水平上降低整体惰性重量和体积的策略，从而成功地制造出了具有前所未有的高能量密度的锂金属电池，实现了500 Wh kg^-1的目标。

图1. Li/Li_xLM_y复合电极

01.方法

在环境条件下，将5 µm厚的LM（GaInSn）刮涂到商用聚丙烯（PP）隔膜上。得益于LM的出色流动性，该涂层在PP上致密且均匀，并且可以轻松地大规模制备。在LM的锂化过程中，自组织复合负极形成Li和LM的合金(Li_xLM_y)，然后在Li_xLM_y的基体下方沉积Li金属。

图2. Li/Li_xLM_y复合电极形成过程的原位表征

02.机制

多功能Li_xLM_y合金具有三重用途：

1）用于无枝晶Li的各向同性形核和生长的电性和离子导电基体；

2）将Li与电解质隔开的弹性和导电物理隔膜；

3）轻巧且原子共形的3D集电器，因此不需要昂贵且笨重的Cu。

因此，锂复合负极使LMB电池具有前所未有的高稳定性和能量密度。

图3. 无枝晶研究

图4. SEI稳定性研究

03.性能

将复合负极与商业正极LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）配对组装成全电池。结果显示，全电池具有1500 Wh L^-1和483 Wh kg^-1的超高能量密度，并统计了各组分的体积和质量。与LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）配对后，能量密度进一步提高到1732 Wh L^-1和514 Wh kg^-1。此外，这种液态金属合金表面形成的SEI具有出色的稳定性和耐用性，确保了每循环99.95%的容量保持率。

图5. 电化学性能测试

图6. 全电池性能

小结

总之，这项研究提出了一种新型的锂金属负极构建策略，为实现高能量密度锂金属电池提供了全新的解决方案，极大地推动了锂金属电池的发展。

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参考文献：

Bing Han, et al, 500 Wh kg-1 Class Li Metal Battery Enabled by a Self-Organized Core–Shell Composite Anode, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202004793

https://doi.org/10.1002/adma.202004793

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