单原子合金:优化电荷态、提升光催化

科技工作者之家 2020-10-12

来源:中国科学杂志社

光催化领域中,针对共催化剂的研究多种多样,从颗粒性质、晶面性质,到它们与光催化剂的界面接触、以及各种助催化剂之间的协同作用,不一而足。然而,对“共催化剂表面电荷调控”这一关键问题,却鲜有研究。

近期,中国科学技术大学江海龙教授团队设计并合成了具有优异催化性能的Pd10@Pt1/MOF复合催化材料,其中,共催化剂Pd10@Pt1处于单原子合金(SAA)态,且拥有最富电子的Pt表面电荷态。相关成果发表于《国家科学评论》(National Science Review, NSR)。wt_a32302021013073311_75f6b6.jpg催化剂的合成策略和光催化示意图

如上图所示,研究者在光敏且经典的MOF(UiO-66-NH2)材料上,原位合成了核壳结构的双金属Pd@Pt纳米颗粒(右下小图中的①)。在精确控制下,该纳米颗粒可以由核壳结构转变为单原子合金(SAA)结构(右下小图中的②)。随着这一微结构转变,Pt的配位环境随之改变,引发Pd、Pt之间的电荷重新分配,从而使Pt的表面电荷态得以系统改变,提升催化性能。 

经过系统性的结构优化,研究者发现具有SAA结构的Pd10@Pt1/MOF复合材料拥有最富电子的Pt表面电荷态,其光催化产氢活性远远超过相应对比组分。

这些结果表明了“优化活性位点电荷态”对促进光催化的重要性,同时也强调了SAA共催化剂在光催化中的优越性。这是首次基于SAA共催化剂的相关研究报道,为合成SAA结构催化剂提供了设计思路和精确的合成方法,也为基于SAA光催化的发展奠定了基础。

同时,该工作在传统肖特基结改善电荷分离的基础上,提出了一种通过共催化剂微结构(特别是配位环境控制)调控来实现电荷分离的新策略,为高效光催化剂的理性调控提供了新思路。

来源:scichina1950 中国科学杂志社

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