第一篇:析氧反应过程中高活性金属有机骨架电催化剂的结构转变
金属有机框架作为OER催化剂受到了越来越多的关注,虽然其具有良好的催化活性,但有关它们结构-性能关系的基本问题,尤其是活性物质的作用,还未得到解释。
近日来自国家纳米科学中心、中科院高能所、哈尔滨工业大学的Shenlong Zhao,Chunhui Tan,Chun-Ting He等人利用X射线吸收光谱和高分辨TEM分析了OER过程中Ni0.5Co0.5-MOF-74的结构变化。分析后得出原位形成的具有大量氧空位和高氧化态的Ni0.5Co0.5OOH0.75是OER高活性的主要来源,双金属中心Ni/Co比例的变化改变了活性组分的几何结构和电子结构,从而改变了催化活性。基于此,合成了Ni0.9Fe0.1-MOF,其在10mA cm-2和20mAcm-2时的过电位分别为198mV和231mV。这与常见的各种OER催化剂的不可逆表面重建形成了对比,不仅建立了结构演变和OER活性之间的关系,也为研究设计复合催化剂提供了指导。
文献链接:
https://www.nature.com/articles/s41560-020-00709-1
DOI:10.1038/s41560-020-00709-1第二篇:揭示电合成氨商用催化剂中的含氮物质
在可持续和经济的分布式氨合成需求不断增长的推动下,电化学氮还原反应引起了广泛的关注。然而,金属氧化物、金属铁等金属基氮还原反应催化剂中的含氮杂质一直被忽视。近日,来自Iowa State University的Yifu Chen等人报告了在许多商业催化剂中,氮氧化物或氮化物中存在大量含氮物种。提出注意筛选商业催化剂中氮氧化物/氮化物杂质的必要性,因为供应商的分析文件中通常没有列出氮杂质。研究人员推荐一个简单的两步程序作为筛选催化剂材料中NOx/氮化物杂质的可靠方法。首先碱性/酸性处理,然后进行HPLC/UV-vis分析。除此之外,还对以前报道的H2O-NaOH-KOH体系进行了实例分析,采用15N同位素标记和氮元素追踪,将电化学生成的NH3的真实氮源重新分配到催化剂中的含氮杂质中。
https://www.nature.com/articles/s41929-020-00527-4DOI: https://doi.org/10.1038/s41929-020-00527-4第三篇:用于级联和拮抗反应的空间正交分层多孔酸碱催化剂
复杂结构的有机分子对于研究和工业化学非常重要,通常通过较小的结构单元通过多步反应合成该有机分子。在单个反应器中进行多次不同的反应的能力将大大减少生产产品所需的操作次数从而提升生产效率。因此,需要开发用于这种“一锅法”反应的多功能催化剂。近日,来自皇家墨尔本理工大学的Mark A. Isaacs等人开发了一种分层多孔框架的合成的路线,其中大孔被硫酸化的氧化锆固体酸涂层选择性地功能化,而中孔被MgO固体基础纳米粒子选择性地功能化。另外,活性位点分隔和底物通道化可保护碱催化的三酰基甘油酯的酯交换反应免于受到游离脂肪酸杂质的毒害(即使50μmol%的游离脂肪酸杂质也能毒害),并且促进二甲基乙缩醛向氰基酸酯的有效两步级联脱缩醛-Knoevenagel的缩合反应。针对空间正交多孔材料的新路线与现有金属表面活性剂模板文献的结合,提供了为在单罐中选择性转化去创建多种双位催化剂家族的思路。
https://www.nature.com/articles/s41929-020-00526-5https://doi.org/10.1038/s41929-020-00526-5
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