Nat Commun：高熵合金纳米催化剂驱动还原/氧化电催化学术资讯

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在催化领域，分子和中间体物种在催化剂表面的吸附会影响催化活性。与纯元素相比，通过合金化可以调节这些吸附能，从而提高催化活性。在过去的几年中，高熵合金（HEA）作为催化材料引起了广泛关注，其具有更好的稳定性，催化选择性和活性。然而，通过简单的方法制备纳米结构的高熵合金还有一定限制。另外，设计用于还原和氧化反应的高性能电催化剂也面临着严峻的挑战。

近日，青岛科技大学王磊教授、赖建平教授，香港理工大学黄勃龙教授报道了采用一锅低温油相策略制备均匀且超小（〜3.4 nm）的高熵合金（HEA）PtNiFeCoCu纳米粒子，并应用于析氢反应（HER）和甲醇氧化反应（MOR），表现出优异的催化活性和稳定性。

在这项工作中，首次通过简单的低温（<250 ℃）油相合成方法制备高熵合金PtNiFeCoCu纳米颗粒。Pt18Ni26Fe15Co14Cu27纳米颗粒形貌均匀且尺寸较小（〜3.4 nm），TEM-mapping结果表明各元素均匀的分布在颗粒内部（图1）。另外，调整Cu元素的比例后，其形貌和尺寸均较好的保持。在电催化测试中，Pt18Ni26Fe15Co14Cu27/C材料在还原（HER）和氧化（MOR）反应中均表现出优异的催化活性（图2）。在1 M KOH介质中，其具有优异的HER性能，在10 mA cm-2电流密度下，过电势仅为11 mV；在-0.07 V vs. RHE下，质量活性可达10.96 A mg-1Pt，几何面积活性达83.78 mA cm-2，并具有优异的稳定性。另外，在碱性溶液测试MOR催化性能，其质量活性可达15.04 A mg-1Pt，面积活性为114.93 mA cm-2，是目前高活性催化剂之一。

图1. Pt18Ni26Fe15Co14Cu27 纳米颗粒的形貌表征。

图2. Pt18Ni26Fe15Co14Cu27/C 和 Pt/C 催化剂的HER和MOR性能测试及分析。

此外，密度泛函计算DFT表明（图3 和图4），Pt18Ni26Fe15Co14Cu27/C在HER和MOR中具有出色的电活性和耐久性的起源是由于其独特的多活性位点和快速的点对点电子转移机制。在HER和MOR中，HEA表面上的多活性位点是质子和中间体转变的关键因素，以便在电催化过程中适当吸附关键中间体并实现有效的电子转移。同时，HEA的表面构造为还原和氧化过程提供了快速的点对点电子转移，从而最大限度地利用了表面电活性。

图3. 密度泛函理论计算结果中的结构配置和PDOS。

图4. 密度泛函理论计算结果中的结构构型和反应路径。

这一成果近期发表在Nature Communications 上，青岛科技大学王磊教授、赖建平教授和香港理工大学黄勃龙教授为论文的共同通讯作者，博士李洪东为第一作者。该项目得到国家自然科学基金，山东省自然科学基金和山东省泰山学者项目等支持。

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