近期,北京大学深圳研究生院新材料学院王新炜课题组和孟鸿课题组报道了一种采用超临界CO2流体处理PVA介电层的方法,显著提升有机场效应晶体管器件的性能,以“Hysteresis-Free, High-Performance Polymer-Dielectric Organic Field-Effect Transistors Enabled by Supercritical Fluid”为题发表在Research上(Research, 2020, 6587102, DOI:10.34133/2020/6587102)。
研究背景
有机场效应晶体管器件(OFET)因柔性可穿戴电子设备的发展而倍受关注。介电层作为OFET的重要组成部分在很大程度上影响着器件的整体性能。在现有的介电材料中,有机聚合物材料相较于传统无机介电层材料具有更好的弯曲特性,可应用于超小弯曲半径的可卷曲显示器件,但有机聚合物介电材料也存在电学特性不稳定的问题。聚乙烯醇(PVA)作为一种典型聚合物介电层材料,具有化学结构简单、制备成本低、生物相容性好等优势。然而目前常见的PVA原材料中存在有钠离子、羟基官能团等一些难以去除的杂质,导致所制得的OFET产生阈值电压漂移等一系列问题,为此,亟需一种改善其介电性能的方法。
研究进展
北京大学深圳研究生院王新炜课题组和孟鸿课题组通过采用一种超临界CO2流体处理(SCCO2)方法减少了PVA薄膜中可移动离子的含量,改善了OFET器件的性能(图1)。
图1 超临界CO2流体应用于去除OFET器件介电层杂质的示意图
介电谱测量表明SCCO2处理后的PVA薄膜具有更低的介电损耗,说明薄膜中的可移动离子含量显著降低(图2a,b)。X射线光电子能谱(XPS)和X射线荧光光谱(XRF)测量表明SCCO2处理后PVA薄膜中的钠元素含量大幅减少,而传统的热退火处理对钠离子的去除几乎没有效果(图2c)。
图2 (a)未处理和(b)SCCO2处理的PVA薄膜在不同温度的介电谱;(c)未处理、空气热退火、SCCO2处理和依次用空气热退火和SCCO2处理的PVA薄膜的XPS Na 1s谱
同时,超临界流体处理还可促进PVA分子脱水,减少聚合物中的羟基含量。通过SCCO2处理后的PVA介电层,进一步制备了OFET器件。器件的转移特性曲线表明SCCO2处理基本消除了OFET的迟滞现象,同时有效改善了亚阈值摆幅、开关态电流和载流子迁移率。该方法对于改善柔性OFET器件性能也同样有效(图3)。
图3 (a)在柔性透明ITO衬底上制备OFET器件阵列的照片;(b)采用未处理和SCCO2处理的PVA介电层所制备的柔性OFET器件转移特性曲线;(c)采用空气热退火处理和依次用空气热退火和SCCO2处理的柔性OFET器件转移特性曲线
进一步将所制得的OFET器件与有机发光二极管(OLED)器件串联组成控制电路,经SCCO2处理的OFET具有更好的开关响应速率(图4)。
图4 在OFET栅极施加周期为16秒的方波电压下的(a)OLED亮度和栅压随时间的变化曲线和(b)录像截图;在OFET栅极施加周期为0.2秒(5 Hz)的方波电压下的OLED录像截图及所对应的时间点
未来展望
超临界流体处理技术为去除有机器件中的杂质提供了很好的解决方案。超临界CO2的临界温度较低,对于聚合物薄膜普遍友好,适用于多数聚合物材料的加工处理。可以预见,未来超临界流体技术将应用于更多的有机器件制备领域。(该工作还得到了北京大学深圳研究生院信息工程学院张冠张课题组的帮助。)
作者简介
王新炜长聘副教授,北京大学“百人计划”特聘研究员。北京大学物理学学士(2008),美国哈佛大学化学硕士、化学物理博士(2012)。2013年入职北京大学深圳研究生院新材料学院。主要从事薄膜材料研究。
孟鸿教授,北京大学深圳研究生院新材料学院副院长,博士生导师。四川大学化学系理学学士(1988),北京大学化学与分子工程学院有机化学硕士学位(1995),新加坡国立大学化学系理学高分子材料硕士学位(1997),美国加州大学洛杉矶分校(UCLA)化学与生物化学系博士学位(2002)。主要从事有机光电材料设计合成,有机半导体器件制备和集成应用研发工作。
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