中科大曾杰教授/鲍骏教授《JACS》：在氢氧燃料电池阴极催化剂设计方面取得重要进展

材料科学前沿

近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心及化学与材料科学学院的曾杰教授团队和国家同步辐射实验室鲍骏教授团队合作，通过精准的氧化刻蚀，调控钯铂合金的形貌和组分，设计并构筑出了超立方体框架结构催化剂，其在氢氧燃料电池阴极反应中表现出高活性和高稳定性。研究成果以“Pd-Pt Tesseracts for the Oxygen Reduction Reaction”为题发表在《美国化学会志》上（J. Am. Chem. Soc. 2021,doi.org/10.1021/jacs.0c12282）。

燃料电池是一种化学电池，它利用物质发生化学反应时释出的能量，直接将其变换为电能。也是继火电、水电、核电之后的第四种发电装置，是当今世界各科技强国都十分重视的高新技术开发领域。电池阴极的氧还原反应的铂基催化剂活性和稳定性较低，制约了电池的输出功率和充放电循环次数，从而增加了整个燃料电池的成本。因此，高活性、高稳定性的阴极催化剂的制备成为该领域研究的热点与难点。空心框架结构以其高比表面、高活性位点占比等优点成为最有潜力的催化剂制备策略之一。该研究团队受三维立方体向四维超立方体演变的启发，将钯铂均匀合金立方体进行氧化刻蚀，通过精准调控钯原子的去除和余下钯原子与铂原子的重排，得到钯铂合金超立方体框架结构（图1）。此外，通过调节初始立方体中钯、铂两种元素的比例，还可以得到八足体和立方框架结构。

图1.立方体向超立方体的演变

在氢氧燃料电池阴极催化测试中，立方框架结构、超立方体结构和八足体结构的单位质量活性分别达到了商用铂碳催化剂的4.1倍，11.6倍和8.3倍（图2）。此外，超立方体结构催化剂还表现出了最高的本征活性（2.09安培每平方厘米）和优异的性能稳定性。密度泛函理论计算表明超立方体表面晶面的氧吸附能最接近于理论最优值，这一趋势与实际测试的氧还原活性顺序相一致。这种新的超立方体框架催化剂设计理念为今后相关电催化剂的设计提供了新的思路。

该项研究得到了国家重点研发计划、国家杰出青年科学基金、中科院前沿科学重点研究项目等资助。

图2.几种钯铂框架结构催化剂和商用铂碳催化剂的单位质量活性对比

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12282

名称：材料科学前沿

ID：MaterialFrontiers

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