UCLA贺曦敏《AM》：具有时空可重构性的非均质水凝胶结构

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智能水凝胶已经在许多领域，如药物递送，微流体和软机器人广泛应用，由于其响应较大范围的刺激而具有较大且可逆的体积变化，因此无需使用任何其他传感器和执行器。此功能有助于减小由智能水凝胶制成的设备的尺寸。但是，由于水凝胶的响应体积变化通常是均匀的，因此实现局部变形和随时间变化的变形的机器人应用变得很困难。

为应对这些关键挑战，加州大学洛杉矶分校贺曦敏教授和亚利桑那州立大学Daniel M. Aukes教授受自然界实现按需时空变形方法的启发，引入了可寻址和可调的构建基块（软体素致动器（SVA）），这些构建模块可以组装成具有“硬编码”或“可重新编程”形状变化的异构水凝胶结构。通过设计每个体素的位置和溶胀特性，并激活体素中的嵌入式焦耳加热器，可以实现时空变形，从而使异质水凝胶结构能够操纵物体，避开障碍物，产生行波并变形为不同的形状。相关工作以“Heterogeneous Hydrogel Structures with Spatiotemporal Reconfigurability using Addressable and Tunable Voxels”为题发表在《Advanced Materials》上。

【由可调谐和可寻址体素组成的生物启发的异质水凝胶结构】

SVA单元由响应性水凝胶材料和相应的电连接组成，水凝胶材料使用混合溶剂光聚合方法生产的，具有快速的反应速度和聚（N-异丙基丙烯酰胺（PNIPAAm）可产生高度互连的水凝胶孔结构，并通过简单的一步浇铸工艺即可调节溶胀率，溶胀速率和杨氏模量，与SVA单元的批量生产兼容。受到肌肉组织运动单元的启发，由于来自微控制器单元（MCU）的电刺激，SVA单元的变形类似于响应于CNS刺激的肌肉纤维单元的收缩。与其他类型的刺激相反，电刺激的选择是有优势的，因为它可以直接使用小尺寸的微控制器解决SVA，而无需笨重的设备或人工干预。

由可调谐和可寻址体素组成的生物启发的异质水凝胶结构

【使用混合溶剂光聚合的可调节材料特性】

由于聚合物-溶剂和溶剂-溶剂之间的微妙平衡，基于PNIPAAm的共溶剂性，在两种溶剂的混合物中减少了溶剂化的特性。在PNIPAAm水凝胶前体溶液中使用水和二甲基亚砜（DMSO）混合溶剂，然后进行快速光聚合以诱导相互连接的开孔，显着提高了水进出水凝胶基质的速率，从而加快了驱动速度。凝胶的微结构是通过改变φ_w，改变SVA溶胀率和位移，其直接关系到它的水凝胶微结构。PNIPAAm水凝胶具有开放的孔结构。与传统的长时间混合溶剂热聚合方法相比，此类开孔结构在加热和冷却阶段均表现出显着提高的热响应体积变化率，前体在整个过程中不断向着均相分子平衡扩散。反应，导致相互连接的孔结构较少，孔壁更厚。在水含量，反应转化率和反应溶剂组成相同的情况下，热聚合水凝胶的溶胀速度与光聚合水凝胶一样快，两者的压缩量几乎相同。然而，热聚合对照样品的再溶胀速度比光聚合样品慢约25倍。热聚合水凝胶的杨氏模量比光聚合水凝胶的杨氏模量高约十倍。除了溶胀性能，其它的机械性能如杨氏模量也可以通过调整φ_w调谐。

使用混合溶剂光聚合的可调节材料特性

【通过图案化具有不同溶胀特性的水凝胶来实现结构的不均匀性】

材料图案化可用于利用形状转换成与结构异质性相关的独特功能。为了证明这种结构与功能的关系，使用HG00，HG02和HG03的不同组合制成了两个不同的结构Str-Ⅰ和Str-Ⅱ。响应于整体温度从20到45°C再回到20°C的变化，观察到这些结构向物体弯曲，抓住物体，然后将其运输到另一个位置。两种结构中材料域的几何构型相同。但是，Str‐I的“抓取器”部分是HG00 / HG03域的组合，而在Str‐II中是HG00 / HG02域的组合。由于这种微小的材料差异，尽管初始条件相同，但由Str-Ⅰ和Str-II抓取的物体沿不同的轨迹移动。由于HG03在冷却阶段的高DR，在冷却阶段的早期阶段，Str‐I中的抓手就会打开，然后释放物体。另一方面，Str-II中的夹持器不会与Str-I同时打开，并在整个冷却阶段继续保持物体。这可以归因于与HG03相比HG02层的DR较低。为了说明这些差异，研究人员绘制了对象随时间的x和y坐标，并指出了每种结构释放对象的时间。使用具有硬编码变形的结构来实现对均匀全局刺激的响应，从而实现非均匀变形，从而简化了系统，并消除了对车载电源的需求。

水凝胶的生物相容性和生物保护性能

【由16个可寻址SVA-II单元组成的微型异构结构】

对于动态，非结构化环境中的应用（例如水下机器人），将复杂的轨迹预先编程到结构中的用处不大，因为全局刺激控制并不总是可行的。为了在这些条件下实现按需的热响应形状变形，可以使用SVA-II单元。图 4A中所示的40×11×5 mm结构是使用16个SVA-II单元组装而成的。这些SVA由HG03制成，其在所有配方中均表现出最高的DR。通过来自微控制器的命令来激活特定的SVA时，结构会变成“ S”形和“反向S”形。结构的曲率也可以根据提供给SVA-II单元的电压而变化。SVA驱动模式的选择会影响结构的末端执行器轨迹。结构的收缩波是由于该输入信号模式而形成的，并沿着结构的长度传播。在结构内按时间顺序切换选定的SVA-II单元可以完成各种机器人任务，例如避免碰撞（上排）和对象运输（下排）。

由16个可寻址SVA-II单元组成的微型异构结构

总结：研究人员开发了以下工具来增加非均质水凝胶结构中形状转换的多样性和复杂性：用于体素化材料域的基于体素的装配设计，以及用于调整材料溶胀特性的独特的混合溶剂光聚合水凝胶合成方法。这些工具提供了更多的设计参数，即体素的配置，每个体素的材料属性以及每个体素的激活电压。可以指定一组丰富的设计参数来构建满足各种任务要求的结构。产生的异质结构会产生复杂的时变轨迹和行波，这些工具的简单性以有意义的方式提高了水凝胶结构在机器人应用中的实用性。但是，为了解决制造由数百个体素组成的大规模装配的挑战，必须开发自动化方法以可扩展地制造和组装体素。

名称：材料科学前沿

ID：MaterialFrontiers

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