Science: 各向异性氧化物界面超导

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最近美国阿贡国家实验室的研究团队报导了一个新的氧化物界面二维超导体系。博士后研究员刘长江发现，单晶氧化物KTaO₃（KTO）表面形成的二维电子气在2.2 K附近时出现超导现象。超导临界温度比基于SrTiO₃ （STO）的界面体系提高了10倍。该温度区间不需要稀释制冷设备就能实现，为今后实验研究以及开发利用二维超导电子器件提供了极大的便利。同时实验上观察到KTO界面超导具有一些非同寻常的奇异性质，这为二维超导机理的研究提供了一个新的平台。2021年1月21日，该研究工作以First Release的形式在Science 杂志线上发表，题目是“Two-dimensional superconductivity and anisotropic transport at KTaO₃ (111) interfaces”。

图1，在EuO/KTO (111) 样品中观察到超导电性

KTO和STO两种经典钙钛矿体系有很多相似的地方。它们都是带隙绝缘体，并且它们的介电常数随着温度的降低都会增大很多。在KTO中Ta是5d族元素，有很大的自旋轨道耦合作用（比STO中的要大一个量级），因此KTO的能带中有更大的自旋劈裂。图1是实验中在KTO界面测量到超导转变。四个EuO/KTO样品有不一样的载流子浓度，对应的超导临界温度也不一样。

图2，在LAO/KTO (111) 表面同样观察到超导电性

实验发现超导态的形成并不依赖于KTO表面生长的氧化物覆盖层的种类。研究中分别使用了EuO和LaAlO₃ (LAO) 氧化物覆盖层来产生二维电子气。测量发现使用LAO氧化层的二维电子气同样可以发生超导相变 （图2）。这个结果为实验研究带来很大的便利。科研人员可以根据薄膜生长设备选取合适的覆盖层材料。

图3，二维超导示意图

通过测量超导态面内和面外的临界磁场，以及临界电流中的BKT相变，研究人员确认了KTO界面的超导态是完全二维属性的。图3示意了二维超导的图像。一个样品在实验中得到的超导态厚度为5 nm 左右，比其超导相干长度13 nm要小。

图4， EuO/KTO界面附近原子结构表征

进一步研究发现，KTO界面的超导电性具有一些不同寻常的特性。首先，超导态的形成非常依赖于KTO表面的晶体学取向。研究发现在KTO（111）晶面上的电子气可以发生超导相变，而当把二维电子气制备到（001）面上时，（载流子浓度和（111）面上的基本一样），即使把温度降到25 mK 也不会出现超导。这个晶体学取向依赖的现象和LAO/STO体系有很大的不同。在LAO/STO体系中，界面超导的出现和STO的晶面取向没有关系。研究者们使用了扫描透射电镜 （STEM）（图4）以及电子能量损失光谱 （EELS），对不同的KTO界面做了结构和化学成分的表征。结果发现在KTO界面处的几个原子层内有氧空位的形成以及K原子位置出现了一些Eu或者La元素。这些掺杂过程促使界面产生了巡游电子。在比较（111）和（001）取向的样品时，研究者发现它们的界面元素组成类似。因此超导的出现和界面化学元素没有太大关系。

从结构上看，KTO（111）面上Ta原子排布形成一个六方蜂窝状，类似于石墨烯。之前角分辨光电子能谱（ARPES）发现KTO（111）表面的电子气具有一个独特的六重对称性费米面。或许KTO（111）面上发现的超导和这种特殊的电子能带结构有关。比如2018年在转角双层石墨烯中发现的超导便和魔角处的能带结构密切相关。关于KTO界面超导的机制目前还需要理论上做进一步研究论证。

图5，面内输运自发对称性破缺

另一个比较奇特的现象是EuO/KTO（111）样品的输运性质会出现自发的面内对称性破缺。这一现象在低载流子浓度的样品中尤其明显。图5显示，当温度从较高温度降到2.2 K附近时，沿着面内  [1 -1 0] 和 [1 1 -2] 两个方向的电阻有很大不同。具体是电流沿着 [1 -1 0] 晶向测到的电阻（红色数据）突然变大，而沿着 [1 1 -2] 方向的电阻会自发减小。在一段温度区间内（绿色背景部分）体系具有非常大的各项异性。这个现象唯象上可以理解为电子态在（111）面上自发形成了条纹相（stripe phase）调制结构。平行和垂直条纹两个方向的电阻相差很大。当温度继续降低时，最终沿着两个晶向的电阻都降为零，进入了完全超导态。

图6，各向异性的超导示意图

实验中发现条纹相随着外加磁场的增大最终会被抑制掉，得到一个各向同性的正常态。目前对这个面内自发对称性破缺的机制还不明确。图6 描绘了一个可能的物理图像。KTO （111）面上的超导相干强度可能有各向异性。沿着扶手椅（armchair，[1 1 -2] ）边（图中竖直方向），超导具有更强的相干性。在图中用了浅蓝色的条纹表示。这样在系统形成全局超导态前，沿着条纹和垂直条纹的两个方向上将有很不一样的输运性质。研究者认为关于条纹相的机理需要更多的实验研究，比如利用局域的电子结构、磁性探测技术（例如，STM，纳米ARPES或者scanning SQUID）来观察超导电子气是否在空间上有调制的超导能隙，或者磁矩分布。另外值得注意的是，最近的理论计算有预测KTO（111）表面是一种可能的拓扑超导态的良好实现平台。后续的相关研究工作非常值得关注。

这项工作由多个研究机构课题组的多位科学家合作完成。包括美国阿贡国家实验室材料科学部门的刘长江博士（第一及通讯作者），严曦博士（共同一作）， Dillon Fong 博士和Anand Bhattacharya博士（通讯作者）。另外还有先进同步辐射光源（APS）的周华博士，国家纳米材料中心（CNM）的金达飞博士，文建国博士，周宪靖博士，林雨霖，美国伊利诺伊大学香槟分校左建民教授组，中国科学院物理研究所孙继荣研究员组和北京大学量子材料中心韩伟教授组的共同参与完成。

论文链接：

https://science.sciencemag.org/content/early/2021/01/21/science.aba5511?rss=1

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