钙钛矿纳米晶体在各种发射颜色范围内的光致发光量子产率都接近于100%,并且在红光和绿光材料中都证明了外量子效率超过20%的发光二极管(接近于商用有机发光二极管的效率)。然而,由于形成了低带隙的富含碘化物的畴,尚未实现由混合卤化物钙钛矿形成的高效且颜色稳定的红色电致发光。英国牛津大学物理系Yasser Hassan,Henry J. Snaith, 釜庆大学Bo Ram Lee ,俄勒冈大学Cathy Y. Wong团队用多齿配体处理混合卤化物钙钛矿纳米晶体,以抑制电致发光操作下的卤化物偏析。
研究人员展示了颜色稳定的红色发射,中心波长为620nm,电致发光外量子效率为20.3%。研究表明,配体处理的关键功能是通过去除铅原子来“清洁”纳米晶体表面。密度泛函理论计算表明,配体与纳米晶体表面之间的结合抑制了碘弗伦克尔缺陷的形成,进而抑制了卤化物的偏析。
并举例说明了金属卤化物钙钛矿的功能性对(纳米)晶体表面的性质极为敏感,并提出了控制表面缺陷形成和迁移的途径。这对于实现发光的带隙稳定性至关重要,并且对需要带隙稳定性的其他光电应用(例如光伏)也可能产生更广泛的影响。
Hassan, Y., Park, J.H., Crawford, M.L. et al. Ligand-engineered bandgap stability in mixed-halide perovskite LEDs. Nature 591, 72–77 (2021).
https://doi.org/10.1038/s41586-021-03217-8
HenryJ. Snaith,英国牛津大学克拉伦登实验室物理学教授,牛津光伏公司(Oxford PV)的共同创始人之一。2017年9月,因共同发现并应用钙钛矿材料实现有效的能源转换,荣获化学领域2017年度“引文桂冠奖”。同年,科睿唯安网站预测Henry J. Snaith是诺贝尔物理学奖获得者之一。
HenryJ. Snaith团队通过材料合成,器件开发,先进的光电特性和理论研究的跨学科组合,率先开发了用于能源和光伏的钙钛矿材料。该研究吸引了学术界和工业界的关注,这是有希望以比现有硅PV更低的成本提供更高效率的光伏技术。Henry J. Snaith团队已在Science、Nature、NatureMaterials、Nature Photonics、NatureNanotechnology、Nature Energy、NatureCommunications和Joule等国际著名期刊发表论文和专利500多篇,被SCI引用超过92000次。
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