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2019年3月，Nature同期上线4篇WS₂-MoSe₂异质结材料相关工作，研究了该体系中双层“魔角”导致形成限域在moiré晶格中的单个激子。基于前期限域在双层moiré晶格中的激子相关研究结果，密歇根大学邓慧等人近日对该体系通过进一步研究，探索了这种限域激子的极化激元和光学微腔中的光子通过相互作用产生非线性变化特征，展示了该体系中极化激元的可控性，相关成果还是发表于Nature。

图1. moiré晶格对单个激子的限域作用

Seyler, K.L., Rivera, P., Yu, H. et al. Signatures of moiré-trapped valley excitons in MoSe₂/WSe₂ heterobilayers. Nature 567, 66–70 (2019).

Tran, K., Moody, G., Wu, F. et al. Evidence for moiré excitons in van der Waals heterostructures. Nature 567, 71–75 (2019).

Jin, C., Regan, E.C., Yan, A. et al. Observation of moiré excitons in WSe₂/WS₂ heterostructure superlattices. Nature 567, 76–80 (2019).

Alexeev, E.M., Ruiz-Tijerina, D.A., Danovich, M. et al. Resonantly hybridized excitons in moiré superlattices in van der Waals heterostructures. Nature 567, 81–86 (2019).

控制光学微腔和物质-光之间的相互作用在现代科学技术中非常重要，是基于强耦合机制作用的范例，其中物质-光的混合被光-波长光子进行控制。相比而言，在纳米尺度对物质进行激发难以实现。对于二维van der Waals异质结构，能够形成激发电子可调控的莫尔晶格势（moiré lattice potential），导致晶格势形成具有相互作用的电子气。以往的相关文献中报道了限域在moiré晶格中的激子，但是并未观测到相互作用，而且对其与光之间的相互作用仅仅表现为微扰作用。

有鉴于此，密歇根大学邓慧等报道了在光学微腔中集成MoSe₂-WS₂双层结构，发现moiré晶格激子、微腔中的光子之间能够在高达液氮温度中表现出协同作用，在同一体系中实现对物质、光的控制。moiré极化激元（polariton）的浓度变化规律展示了由于激子屏障导致较强的非线性，抑制了激子能量移动（energy shift）、激子导致的退相干，很好的符合moiré激子的量子限域现象。这种moiré极化激元体系实现了通过光学微腔工程、长程光相干实现了强非线性、微观尺度的激发，为研究量子发射器（quantum emitter）阵列变化形成的整体效应提供了一种新体系。

第一作者：张龙

通讯作者：邓慧

通讯作者单位：密歇根大学

背景

分别在宏观（大量集合）、微观（单个量子微粒）系统中都能够实现物质-光的相互作用，如果能够在微观实现在大量的量子微粒中产生整体耦合作用需要量子多体物理、量子模拟等研究的发展实现，比如通过原子级的光晶格、光学微腔。但是在固体系统中，该目标难以实现，这是因为由于被屏蔽的库仑相互作用、较强的不均匀性导致非线性作用非常弱。密歇根大学邓慧等通过过渡金属二硫化物的双层异质结能够克服以上问题，通过在双层异质结中形成moiré晶格，其中的极化基元表现了非线性特征，作为研究非线性现象的固体体系。

WS₂-MoSe₂双层异质结中的moiré极化激元

图2. 魔角WS₂-MoSe₂实验体系

在微腔中封装了WS₂-MoSe₂双层异质结，研究moiré激子、光子之间的协同耦合效应。将WS₂-MoSe₂双层以56.9°±0.9°扭转角封装在六方BN中，大小可调控的扭转角对应于偏振相关二次谐波产生过程的拟合（95%置信区间）。

选择WS₂-MoSe₂双层异质结的原因在于，在各种异质结构双层过渡金属卤化物中，两种能量最低的moiré激子模式（单层MoSe₂的A激子）的振子强度更高。能够通过吸收光谱鉴定moiré激子，而且保证moiré激子能够和光通过耦合形成稳定moiré极化激元。

实验体系

通过实验观测，分别考察了WS₂-MoSe₂双层异质结封装在光学微腔前后moiré激子的变化，正常条件MoSe₂ A-激子分裂为两个moiré激子，当封装在λ/2光学微腔（λ：光学微腔的谐振波长）的波腹区域（anti-node），能够在温度高达70 K时观测到三种色散模（dispersive mode）。这些模在两个moiré激子共振点发生反交叉，展示了两种moiré激子都能够与光学微腔光子产生较强的耦合。进一步的，作者对其随温度变化、时间分辨变化情况进行研究。

moiré激子零维性

moiré激子的零维性。在moiré晶格中，激子的质心波函数不再表现为平面波，而是变成位于moiré晶胞中接近势能最低值。这种限域效应导致势能极低点附近的有效局部密度提高，因此交换作用、偶极-偶极相互作用增强。同时考察发现moiré激子没有明显的能量移动，而且谱线展宽效应较弱（<1 meV），耦合强度饱和程度增加了20 %，说明该系统中本征2D激子性质发生变化，moiré激子表现为量子点类似的零维特征。

Moiré极化激元的非线性

图3. 极化激元非线性表征

Moiré晶格导致moiré极化激元的非线性。这种极化激元的非线性是区别纯光子体系的关键特征，通过光学微腔中的光子产生较强的相干增强，形成了新颖的非线性特征。

意义

本文通过moiré晶格限域在光学微腔2D晶格中实现了0D激子（表现了量子点类似非线性特征），通过整体晶格的集体耦合（collective coupling）效应实现了较强的整体光子耦合效果。因此该体系中仅仅通过少量激子就能表现出可测试的极化激元能量强度，这种效果是一种非线性变化特征。该体系有望实现极限条件中通过单个激子作用，有望解决“摩尔定律”面临的困境。

为研究新颖量子多体物理、极化激元器件（polariton device）提供了一个非常好的方法。通过电门控、电场能够调控这种双层异质结体系，为发展量子计算等超低功耗器件提供了可能性。

参考文献：

Zhang, L., Wu, F., Hou, S. et al. Van der Waals heterostructure polaritons with moiré-induced nonlinearity. Nature 591, 61–65 (2021).

DOI: 10.1038/s41586-021-03228-5

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03228-5

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