骨是支撑人体运动的重要器官。由疾病、创伤和骨质疏松症引起的骨伤数量逐年加。骨折和骨缺损的修复是临床医学中一个永恒的课题。羟基磷灰石（HA），因其良好的骨诱导性，作为一种经典的骨修复材料，在整形和整容外科、齿科、层析纯化、补钙剂等领域得到了广泛应用。然而，成熟往往代表着没有新意。经过这么多年的发展，在羟基磷灰石上再玩“新花样”，并发现重大科学问题，就变得难上加难。困难不代表没有机会，研究成熟不代表发现不了新角度。近日，四川大学李伟教授研究团队，报道了一种形态规整，稀土元素铽（Tb）掺杂的羟基磷灰石纳米晶体，用于骨修复。通过细致地研究，研究者证明了HA-Tb纳米晶体在骨重建过程，逐渐降解、组成和晶体结构的变化的过程，揭示了植入的HA-Tb纳米晶体与骨自身磷灰石晶体在新骨中的存在状态、分布形式、晶体尺寸和作用机制方面的差异。该研究成果以题为“In vivo changes of nanoapatite crystals during bone reconstruction and the differences with native bone apatite”的论文发表在《Science Advances》上（见文后原文链接）。首先，研究者合成了尺寸形态规整、稀土铽（Tb）耦合的纳米磷灰石晶体。HA-Tb纳米晶体呈现均匀的棒状形态，长度约为99.9±10.8 nm，具有与纯纳米磷灰石类似的晶体结构。采集HA-Tb植入兔股骨髁部缺损1、3、6个月后的骨标本，进行显微Micro-CT分析。Micro-CT图像显示HA-Tb第一个月后堆积在的圆柱形的骨缺损中(图2，A和D)，但到了第三个月，HA-Tb内出现了新的骨组织(图2，B和E)，一些HA-Tb粉末也扩散到周围松质骨组织中。到第六个月，新骨组织的重建已基本完成，只有更少的HA-Tb仍在骨组织中(图2，C和F)。结果表明,合成HA-Tb纳米晶体粉末在骨重建过程中部分降解，HA-Tb占用的空间逐渐由新的骨组织取代。【HA-Tb纳米晶体与骨自身磷灰石晶体存在明显差异】为了比较和揭示植入的HA-Tb纳米晶体与天然骨磷灰石晶体的差异，作者利用TEM，SAED和EDX对样本进行了分析。结果显示在移植后1个月，HA-Tb纳米晶体处于凝聚状态，维持他们的rod-shape形态(图4 d)。在植入后3个月，新骨组织产生，HA-Tb纳米晶体与新骨融合(图4B)。此时，HA-Tb纳米晶体在骨组织中已经经历了明显的降解，变得更加粗糙、不规则和更小(白色箭头，图4E)。然而，纳米晶体仍然具有HA晶体结构(图4H)。在6个月时，植入的HA-Tb纳米晶体已融合到新骨中(图4C)；在骨基质中HA-Tb纳米晶体数量减少，并变得更加精细和不规则(图4F)。降解HA-Tb的晶体结构已被严重破坏(Fig. 4I)。然而，成熟骨组织呈网状纤维结构，胶原纤维的呈周期性带状结构(图5A)。骨矿化磷灰石本身具有与HA相似的衍射环结构，但未表现出明显的明确的形状和尺寸。骨磷灰石晶体的尺寸非常小，在亚纳米范围内。通过观察骨重建过程中植入的尺寸规整的HA-Tb材料的形态、组成和结构的改变，作者揭示了其在体内的详细变化，这是常规的不规则HA颗粒或HA纳米晶体不能做到的。在HA中加入一定数量的Tb离子可以提供元素追踪、Micro-CT成像和荧光成像能力，并且不会改变透明HA的晶体结构、形态或生物相容性。
作者认为通过观察形态规整的HA-Tb纳米晶体的骨重建过程，可以深入了解HA纳米晶体在骨组织中逐渐退化、组成、晶体结构变化的过程和植入的HA纳米晶体和骨磷灰石晶体在晶体大小、分布格局和状态存在的差异。这些结果将有助于深入了解合成HA晶体和骨磷灰石晶体各自的特性，并指导未来新型仿生骨修复材料的设计。并且作者认为，此研究也提示了开发更小的亚纳米HA晶体的必要性，对开发HA材料的生物学特性和应用具有重要的科学价值和临床意义。
https://advances.sciencemag.org/content/5/11/eaay6484---纳米纤维素找北方世纪---
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来源：高分子科学前沿
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