钻石单自旋量子传感技术开启高压物理研究新篇章｜Science述评

来源：ScienceAAAS

原标题：钻石量子传感助力高压物理研究——钻石单自旋量子传感技术开启高压物理研究新篇章｜Science述评

评述论文：

(1) Imaging stress and magnetism at high pressures using a nanoscale quantum sensor (Science 13 December 2019: Vol 366, Issue 6471, 1349)

(2) Measuring magnetic field texture in correlated electron systems under extreme conditions (Science 13 December 2019: Vol 366, Issue 6471, 1355)

(3) Magnetic measurements on micrometer-sized samples under high pressure using designed NV centers (Science 13 December 2019: Vol 366, Issue 6471, 1359)

12月13日，美国Science杂志同时上线了3篇并行工作[1-3]，向人们展现了钻石量子传感器在高压物理研究中的应用。来自美国加州大学的Norman Y. Yao团队、中国香港中文大学的杨森和吴瑞权团队、法国巴黎萨克莱大学的Jean-Francois Roch团队及合作研究人员，分别独立地将钻石量子传感器用于高压环境下的磁性检测和微观成像，为高压物理提供了一种全新的研究手段。

璀璨夺目的钻石不仅一直是宝石中的王者，同时以其优越的物理化学性质成为科学家的新宠。看似洁白无暇的钻石，其实充满了各种各样的杂质和缺陷，其中有一种氮-空位色心（图1E，即钻石中相邻的两个碳原子其中之一被一个氮原子取代，另一个空缺，通常简称NV色心）能够感知磁场、电场、温度等物理量而被深入研究。经过十余年的发展，钻石传感器在微观尺度的磁共振谱学和磁成像均展现出独特优势[4]，如其已经在凝聚态物理[5,6]、基础量子物理[7]、单分子生物物理[8-10]等方向取得突破。近期，此领域的研究学者又创新性地将钻石传感器用于高压物理领域。

量子材料通常在高压、低温、强场等极端物理条件下会展现出一些奇特的性质，例如高温超导现象等。一般获得超导需要液氦、液氮等极低温条件，最近，科学家发现当给LaH10-d加压到大气压的两百万倍时，在零下13度的“高温”条件就能实现超导，而获得这样的温度只需要12月份来自西伯利亚的冷空气。由此可见，通过高压手段调控量子材料的新奇特性，有可能催生新的材料革命。但是，高压下量子材料的特性表征极具挑战，尤其在磁性测量方面，将传统的电路放在压力腔内十分困难。

通常提供高压环境的核心工具是钻石对顶砧（如图1A/B），而NV色心就是钻石内的点缺陷，一个直观的思路是如果能把NV的磁传感能力与高压结合，就能在不额外引入任何元件的情况下对高压对顶砧中的材料进行检测，原则上对高压环境中的材料没有任何影响。为实现此目标，首先需要将NV色心植入钻石中，接着通过对NV的量子操控实现对目标物的磁信号感知，由于NV是一个对磁信号敏感的量子传感器，可以直接感知钻石对顶砧中的材料在不同压力、温度、磁场等条件下的磁信号变化。我们仍以高压超导材料为例：超导体除了电阻为零外，还会排斥内部的磁场，这种现象叫做迈斯纳效应；当迈斯纳效应发生时，磁场分布会发生剧烈的改变（图4A），这种磁的变化会改变NV色心的能级从而直接反映到钻石对顶砧中NV色心的输出信号。本期Science的三篇工作都是基于这一原理，只是技术实现方式和研究对象有所不同。

图1. (A/B)高压磁检测装置及(C/D/E)原理示意图[1]

S. Hsieh等人[1]正是利用在钻石对顶砧中植入的NV色心分别对铁珠和钆两种材料在高压下的磁学行为进行了研究。他们直接通过氮离子注入的方式在高压对顶砧中产生用于磁传感的一层NV色心，用于探测NV色心荧光信号的共聚焦显微镜分辨率约为600纳米（受限于光学衍射极限），通过扫描显微镜光斑位置可以得到钻石对顶砧中材料的磁分布二维图像。他们首先研究了不同压力对NV色心性质的影响，进而在合适的压力范围内（小于50 GPa）开展实验。S. Hsieh等通过调节压力对10微米尺寸的铁珠在高压下的alpha-epsilon相变进行了探测（图2A）。实验实现了对高压环境中钆的铁磁-反铁磁/顺磁相变行为的研究，并测量了钆的压力-温度磁信号相图（图2B/C），最后展示了在铁磁/顺磁相NV色心弛豫时间的不同。

图2.（A）铁珠的alpha-epsilon相变;（B）钆的居里温度Tc随压力增加而下降;（C）钆的压力-温度磁信号相图

Margarita Lesik等人[3]同样用在钻石对顶砧中植入NV色心的方式，分别对铁珠和MgB2两种材料在高压下的磁学行为进行了研究。他们通过氮离子注入在高压对顶砧中产生一层NV色心，但用CMOS探测器代替了[1]中的共聚焦显微镜，优势是可以直接采集二维信号，而无需再扫描，分辨率约为1微米（图3A）。首先研究了高压下微米尺度铁珠的磁学行为，观测到微米尺寸铁珠在压力改变下的alpha-epsilon相变（图3B）。接着，他们在7 GPa压力环境中，在不同温度下测得MgB2二维磁分布图，可以看到临界温度以下，MgB2进入超导态，由于迈斯纳效应其附近磁场显著降低，通过二维分布的NV传感器给出磁场分布的图像（图3C）。

 图3.（A）装置示意图、（B）铁珠的alpha-epsilontransition、（C）高压下不同温度MgB2的磁分布图（超导态到非超导态）。 

King Yau Yip等人[2]的设置与上述介绍略有不同，他们将约1微米大小的金刚石颗粒放置于BaFe2(As0.59P0.41)2单晶上，再同时置于高压腔中（图4B）。用金刚石颗粒中的NV色心作为磁传感器，研究此单晶在不同压力和不同温度下的物理特性，根据磁场变化过程（图4C）推出临界温度大小；并通过改变压力和变温实验得到相图（图4D）；同时，通过改变外加磁场，得到温度-磁场的二维图，反映迈斯纳态-磁涡旋态-正常态的关系（图4E），从而推出临界磁场等理解强关联体系所需要的参数。此方式的优势：一是可以测量压力的分布，这样可以知道压力跟材料性质的微观关系；二是可以定点观察，因为随着改变压力，样品和压钻的相对位置可能有些变化，但是纳米金刚石是范德华力吸附在样品上，相对位置不会发生改变。

图4.（A/B/C）将纳米金刚石传感器放置于样品的不同位置，测得不同温度/压力/磁场等外界条件下的磁信号，通过信号分析可得到（D）压力-温度和（E）温度-磁场相图 

基于钻石体系的单自旋量子传感为原位研究高压样品的磁性质提供了一种新的途径，其在空间分辨率和测量精度上皆具有优势（如图5）。如果能进一步突破压力对金刚石中NV色心性质的影响[11]，（目前的工作范围<60 GPa），则能带来高压物理领域更广泛重要的应用，为高压物理研究开启一个新的窗口。

图5. 各种高压磁力计的技术参数对比[1] 

中国科学技术大学特任教授，博士生导师，中国科学院青年创新促进会优秀会员。主要从事金刚石氮-空位单自旋体系的量子精密测量，包括单分子谱学和纳米磁成像技术的发展，及其在生物物理和低维磁性物理领域的应用。

参考文献：

[1]S. Hsieh, et al., Science 366, 1349 (2019)

[2]King Yau Yip, et al., Science 366, 1355 (2019)

[3]Margarita Lesik, et al., Science 366, 1359 (2019)

[4]Joerg Wrachtrup, et al., J. Mag. Res. 269, 225-236 (2016)

[5]Francesco Casola, et al., Nature Reviews 3, 17088 (2018)

[6]L. Thiel, et al., Science 364, 973 (2019)

[7]Yang Wu, et al., Science 364, 878 (2019)

[8]Fazhan Shi, et al., Science 347, 1135 (2015)

[9]L. Lovchinsky, et al., Science 351, 6275 (2016)

[10]Fazhan Shi, et al., Nature Methods 15, 697 (2018)

[11]Marcus W. Doherty, PRL 112, 047601 (2014)