夏幼南课题组：Pd@Pt-Ir纳米晶晶面调控增强ORR 学术资讯

来源：纳米人

Pt基催化剂是氧还原反应（ORR）高效催化剂。考虑其低储量与高价格，通常可采用调控其暴露催化表面结构、调变其元素组成、构建核-壳或中空纳米结构，或集成这几种方式在降低Pt用量的同时提高其催化性能。尽管这些方法大大提升了Pt催化剂的活性，但是由于在加速持久性测试过程中稳定性较差的金属，如Ni和Pd等的电化学选择性浸出，从而使得催化剂的稳定性不足。相比而言，Pt-Ir催化剂耐久性能优异，然而目前尚缺乏表面原子结构调控优化其催化性能的研究。

近日，佐治亚理工学院夏幼南、威斯康星大学麦迪逊分校ManosMavrikakis等人首次报道了一系列高效的具有可控晶面的Pd@Pt-Ir纳米晶体催化剂。

本文要点

要点1. 该系列催化剂的壳层为平均厚度1.6原子层的Pt4Ir合金，该合金纳米晶可分别可控合成为立方体、八面体、二十面体形貌，分别暴露Pt-Ir（100）、(111)、(111)孪晶界。

要点2. 相比于商业Pt/C和Pd@Pt催化剂，Pd@Pt-Ir的ORR性能不仅表现出晶面依赖性，而且显示了显著提高的活性与耐久性。其中，Pd@Pt–Ir二十面体的性能最优，在0.9V下，其质量活性位1.88A·mg−1Pt，是商业Pt/C催化剂性能的15倍。

要点3. DFT计算结果表明，与洁净的Pd@Pt表面相比，Pd@Pt–Ir纳米晶体的高活性及其活性的晶面依赖性主要来源于在相当的OH*覆盖度下，其上O* and OH*更容易质子化。此外，DFT计算还表明Ir原子掺入Pt晶格会破坏表面的OH-OH相互作用，从而提高了Pt的氧化电势，极大增加了其催化耐久性能。

Jiawei Zhu, et al. Facet-controlled Pt–Ir nanocrystals with substantially enhanced activity and durability towards oxygen reduction, Materials Today, 2019.

DOI: 10.1016/j.mattod.2019.11.002

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S136970211930865X?dgcid=rss_sd_all#!

来源：nanoer2015 纳米人

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