进展 | LiFeAs中实现涡旋马约拉纳零能模

近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心的丁洪研究组、高鸿钧研究组、靳常青研究组以及美国麻省理工学院傅亮研究组通力合作，在均一的LiFeAs超导体表面实现了本征杂质调控的涡旋马约拉纳零能模，系统深入地研究了涡旋马约拉纳零能模的物理机制，为铁基超导马约拉纳平台 (铁马平台) 研究从 “以物理研究为主”的第一阶段进入 “面向量子调控”的第二阶段指引了方向。相关研究结果以长文 (article)形式于7月6号在线发表于Nature Communications杂志。物理所孔令元博士、博士生曹路、朱诗雨博士、麻省理工学院Michal Papaj博士为共同第一作者；物理所丁洪研究员和高鸿钧院士为共同通讯作者。物理所靳常青研究员、代光阳博士、望贤成副研究员提供了高质量单晶样品；麻省理工学院傅亮教授提供了理论指导。物理所杜世萱研究员、李更副研究员参与了研究。

铁马平台涡旋因为同时具备高温超导、强关联、大能隙、本征拓扑、单一材料、量子极限等特质，自2018年拓扑表面态 (Zhang et al. Science360, 182 (2018)) 和零能模 (Wang etal. Science 362, 333 (2018)) 相继发现以来，铁马平台涡旋正在成为马约拉纳零能模的理想材料载体和探索拓扑量子计算的主要选择之一。在过去的几年里，涡旋马约拉纳零能模的实验研究进展丰富，人们相继实现了零能模空间无劈裂波函数的观测 (Wang etal. Science 362, 333 (2018))，零能峰极低温检验 (Machida etal. Nat. Mater. 18, 811 (2019))，揭示涡旋马约拉纳零能模拓扑本质的涡旋束缚态半整数能级嬗移 (Kong etal. Nat. Phys. 15, 1181 (2019))，零能涡旋态近量子化平台电导 (Zhu et al.Science 367, 189–192 (2020))，无序马约拉纳零能模晶格中复杂杂化行为研究 (Chiu etal. Sci. Adv. 6, eaay0443 (2020)) 等成果；人们还将铁马平台拓展到多个不同的铁基材料中 (Liu et al. Phys. Rev.X 8, 041056 (2018); Liu et al. Nat. Commun. 11, 5688 (2020))。另一方面，大量理论工作聚焦铁马平台，它们就马约拉纳模式产生或消失机理、新型模式设计、拓扑量子计算方案等问题进行了广泛讨论。2020年发表在《Nature Review Physics》杂志“Year in Review”栏目的评论写到 (Sau et al. Nat. Rev.Phys. 2, 667 (2020))：“铁基超导材料中分立的涡旋束缚态的发现 (Kong etal. Nat. Phys. 15, 1181 (2019)) 是一个巨大成功。这些超导体或许正是要找的“金发姑娘”般的材料，它们具有强超导配对并且没有任何其它致命问题。……铁基超导体是拓扑超导体的主要候选者，有望证明其超导涡旋中的零能模就是人们一直寻找的马约拉纳准粒子。”

虽然铁马平台非常适合进行涡旋马约拉纳零能模的物理研究，但是材料不均匀和马约拉纳零能模不可控等因素使得现有材料体系很难进行面向拓扑量子比特构筑的实验探索。LiFeAs是化学计量比的铁基超导材料，并具有电中性的解理面，相较于其他铁马平台材料，其电子性质在体内和表面都很均匀；早期角分辨光电子能谱实验证明LiFeAs中具有丰富的拓扑能带结构 (Zhang etal. Nat. Phys. 15, 41 (2019))，拓扑半金属态和拓扑绝缘体态都出现在费米能级附近；然而早期的扫描隧道谱测量结果却与能带预期相悖——LiFeAs的涡旋中不存在零能模 (Hanaguriet al. Phys. Rev. B 85, 214505 (2012))，这给铁马平台研究留下了疑窦。

图1.LiFeAs杂质辅助涡旋中心演生马约拉纳零能模

为了探索更优的铁马平台材料并解决遗留问题，丁洪研究团队与高鸿钧研究团队开展紧密合作，利用其极低温强磁场扫描隧道显微镜/谱联合系统对LiFeAs超导体的涡旋束缚态进行了全面研究 (图1)。研究团队发现，LiFeAs表面的自由涡旋中不存在零能涡旋束缚态，高分辨隧穿电导谱观测到两套涡旋束缚态 (研究团队分别鉴定了其来源)，这一观测与早期扫描隧道谱测量结果一致 (图2)。通过仔细测量，研究团队发现除自由涡旋外，LiFeAs表面的大部分超导涡旋出现在表面自发杂质位置，形成杂质辅助涡旋。通过实验对比零场杂质态和磁场下涡旋态的隧穿电导谱，研究团队发现破坏四重对称性的复杂杂质可以极大地改变涡旋束缚态的行为，在杂质辅助涡旋中心产生孤立、稳定的零能涡旋束缚态，并且伴有具有空间色散的非零涡旋束缚态 (图3)。实验发现零能涡旋束缚态的波函数中心偏离杂质中心，且其强度关于涡旋中心呈不对称分布。同时结合实验参数，研究团队理论模拟了Fu-Kane框架下杂质辅助的涡旋马约拉纳零能模的行为，理论与实验观测符合得很好，这表明LiFeAs中杂质辅助涡旋中观测到的零能涡旋束缚态可能是马约拉纳零能模。

图2. 自由涡旋中的经典涡旋束缚态

在此基础上，研究团队进一步探索了LiFeAs涡旋中马约拉纳零能模的演生机理。LiFeAs费米能级 ±10 meV 范围内同时存在体态和表面态的Dirac点，涡旋束缚态的丰富行为可能与杂质附近能带匹配情况有关。在此思路指引下，研究团队仔细测量了隧穿电导谱+33 meV处鼓包特征 (dxy能带顶) 随空间位置的变化情况；实验结果显示，自发杂质附近存在几个毫电子伏特的局域电子掺杂 (图4)，进一步的实验还发现，杂质对LiFeAs的局域调控程度与杂质势的强弱有关 (图5)。这些结果表明在杂质辅助涡旋周围，拓扑半金属态参与到了涡旋束缚态的激发。理论上证明狄拉克半金属态的涡旋准粒子激发是无能隙的，可以等效看作是存在两对一维的马约拉纳螺旋模 (K？nig et al. Phys. Rev.Lett. 122, 207001 (2019))，其隧穿电导谱为无特征。然而，破坏涡旋的旋转对称性可以使螺旋模打开能隙，孤立的马约拉纳零能模重新出现在涡线两端，在隧穿电导谱上表现为零偏压电导峰 (Qin et al.Phys. Rev. Lett. 123, 027003 (2019))。

图3. 杂质辅助涡旋中不对称的马约拉纳零能模

因此LiFeAs杂质辅助涡旋中的马约拉纳零能模很有可能来源于旋转对称性破坏的狄拉克半金属态 (图6)。为了产生涡旋马约拉纳零能模，杂质需要实现三方面的调控作用，(1) 提供适量的电子掺杂，以引入拓扑半金属态；(2) 充分破坏C4对称性，以打开涡线态能隙；(3) 影响足够多的体积，以孤立涡线两端的零能模。实验发现，涡旋马约拉纳零能模只出现在强杂质辅助的涡旋中，这与理论预期一致。而自由涡旋中马约拉纳零能模的缺失可能与拓扑绝缘体态表面态的弯折有关，拓扑表面态形成了两个费米面，它们各自贡献一个马约拉纳零能模，以致湮灭；自由涡旋中马约拉纳零能模的缺失还可能与费米能级附近拓扑表面态和体态能带的混合有关。

图4. 杂质贡献的局域电子掺杂

图5. 杂质强度关联的涡旋调控力

图6. 涡旋马约拉纳零能模的演生机制

这项工作的创新之处可以总结为以下三点，(1) 面向未来研究：发现了一个成分均一且具有良好调控潜力的材料载体，为铁马平台从“物理研究”走向“量子调控”指引了方向；(2) 面向物理机理：首次提供了拓扑半金属态演生涡旋马约拉纳零能模的实验证据；(3) 面向遗留问题：详细研究了LiFeAs涡旋束缚态的各种行为，解决了LiFeAs中由于涡旋马约拉纳零能模缺失导致的疑虑。该工作得到了国家自然科学基金委 (11888101,61888102, 51991340, 11820101003, 11921004), 中国科学院先导专项 (XDB28000000, XDB07000000)，科技部 (2016YFA0202300, 2019YFA0308500, 2018YFA0305800,2018YFA0305700) 和北京市科学技术委员会 (No.Z191100007219012) 的支持。

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延伸阅读：

http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/201808/t20180817_5056877.html
http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/201908/t20190821_5367346.html
http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/201912/t20191213_5453124.html
http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/202011/t20201117_5751073.html

编辑：Norma

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