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英文原题：Identifying Electrocatalytic Sites of Nanoporous Copper-Ruthenium Alloy for Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Electrolyte
作者：Qiuli Wu, Min Luo, Jiuhui Han, Wei Peng, Yang Zhao, Dechao Chen, Ming Peng, Ji Liu, Frank M. F. de Groot, Yongwen Tan*电解水制氢被认为是满足对可再生和清洁能源不断增长需求的有效途径。电催化剂是电解水技术的重要组成部分，是实现高效析氢反应的关键因素之一。在酸性介质中，铂被认为是最有效的析氢催化剂，但在碱性和中性介质中转化效率较酸性条件下低2至3个数量级。非贵金属催化剂基于成本优势被广泛研究，但是由于析氢过电势高和耐久性差仍无法与铂基催化剂相媲美。针对上述问题，将贵金属和过渡金属合金化是提高催化活性和稳定性，降低成本的有效途径，但合金催化剂析氢高效率的背后根源仍需探索。由于在实际操作条件下识别催化活性位点十分困难，因此构筑和探明高活性和稳定性的新型催化剂具有一定的挑战性。近日，湖南大学谭勇文教授课题组制备出一种新型的无铂纳米多孔铜钌合金作为析氢反应的高效电催化剂。铜作为一种地球上丰富的低成本金属，由于与氢的作用力太弱，单金属铜的析氢性能较差。钌在碱性介质中具有强的水解离能力，被认为是高效的析氢催化剂。然而，钌与氢原子相互作用力太强，以至于随后的氢脱附过程变得困难。作者将铜钌合金化，钌原子与铜基体结合会调节铜原子与氢以及钌原子与氢的相互作用，从而优化氢的吸附和脱附并显著提高了碱性或中性介质中的整体的析氢效率。另外，通过传统冶金结合选择性刻蚀法制备的铜钌合金具有独特的三维纳米多孔结构，有利于析氢过程中的电荷转移和电解质渗透。因此，得益于上述多孔结构优势以及合金原子的协同作用，经过优化的np-Cu53Ru47在1.0 M 氢氧化钾（KOH）和1.0 M磷酸盐缓冲溶液（PBS）电解液中均具有长期的稳定性，且具有近零的起始过电势和超低的塔菲尔斜率。在电流密度为10 mA cm-2时，np-Cu53Ru47在碱性和中性条件下析氢过电势分别为〜15mV和〜41 mV，比商用催化剂的过电势低。为了探究铜钌合金的催化活性位点，作者进一步采用原位同步辐射表征和理论模拟计算等手段对纳米多孔铜钌合金在真实催化条件下进行系统的研究，发现钌原子掺入铜基体中，调制了合金的电子结构，不仅加快了水分子吸附和活化的反应步骤，还优化铜位点及钌位点对氢中间体的吸附-解吸能垒。这项工作不仅成功地合成了双金属合金并系统的研究其催化活性来源，而且为实现廉价而有效的能量转换系统开辟了道路。![]()
图1. np-Cu100-xRux（x=12, 47, 65）的制备和表征
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图2. np-Cu100-xRux（x=12, 47, 65）的电催化析氢性能
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图3. Np-Cu和np-Cu53Ru47的原位同步辐射表征
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Identifying Electrocatalytic Sites of the Nanoporous Copper–Ruthenium Alloy for Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline ElectrolyteQiuli Wu, Min Luo, Jiuhui Han, Wei Peng, Yang Zhao, Dechao Chen, Ming Peng, Ji Liu, Frank M. F. de Groot, Yongwen Tan*ACS Energy Lett., 2020, 5, 192−199, DOI: 10.1021/acsenergylett.9b02374Publication Date: December 10, 2019Copyright © 2019 American Chemical Society
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谭勇文，教授、博士生导师，湖南大学“岳麓学者”，入选国家高层次人才计划。长期从事微纳结构功能材料的设计、制备、复合及其应用研究，并取得了多项具有国际影响力的研究成果。先后在Nat. Commun., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater.等国际知名期刊上发表研究论文。研究工作多次被Nature、Nature China、Materials View等国际学术媒体作亮点报导，多篇入选为“Hot papers”或“ESI高被引论文”。
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