催化周报：Science、Nat. Catal.、Nat. Chem.、Nat. Energy、JACS、Angew等大合集！

催化小分队研之成理

温馨提示：本推文包含23篇文献，预计阅读时间约23min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. ACS Catal：使用表面添加剂的Ag在低电位下电化学CO₂还原为CO接近100%选择性

我们报告发现了一种季铵盐表面添加剂，用于Ag表面上CO₂的还原，将CO的法拉第效率从Ag箔上的25%提高到97%，同时将CO生产的电流密度提高了9倍，从0.14到1.21 mA/cm²，并将制氢的电流密度降低440倍，从0.44至0.001 mA/cm²。利用ReaxFF反应分子动力学，我们发现具有最高选择性的表面添加剂-二十六烷基二甲基溴化铵，促进了大量的CO₂在Ag表面附近的聚集，并有足够的水来活化CO₂。虽然CO₂转化为CO需要一定量的水分子，但选择性的趋势与CO₂分子的可用性密切相关。我们证明阳离子修饰剂的排序在活性位点周围起着重要的作用，从而决定了反应的选择性。通过添加一种简单的表面添加剂所得到的显著改善为电催化提供了另一种策略。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00830

2. ACS Catal：M1/PMA单原子电催化剂的理论检验：超高性能水裂解(HER/OER)和氧还原反应(OER)

开发具有优异催化活性和经济高效的电催化剂对于清洁和绿色水分解至关重要，包括析氢反应(HER)、析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)。单原子催化剂(SAC)具有金属原子利用率高、活性位点单一、金属载体相互作用强、具有实现高催化性能和高选择性的潜力等优点，是工业催化领域的突破。在此，我们通过第一性原理的计算研究了磷钼酸(PMA)簇上负载的一系列SACs在HER、OER和ORR中的电催化性能。研究发现单金属吸附原子最合理的结合位点是PMA簇上的4倍空心(4H)位点。由于单金属吸附原子具有较高的稳定性和催化活性，通过催化可以实现快速电子转移动力学。主要是，Pt₁/PMA、Ru₁/PMA、V₁/PMA以及Ti₁/PMA通过Volmer Heyrovsky途径获得了接近理想(ΔGH* = 0)ΔGH*值，从而对HER具有良好的催化性能。Co₁/PMA (0.45 V)和Pt₁/PMA (0.49 V)可以作为OER的活性和选择性催化剂，其过电位可与MoC₂、IrO₂和RuO₂相媲美。其中，非贵金属Fe₁/PMA SAC是一种很有前途的ORR电催化剂，其过电位为0.42 V，低于最优的Pt (0.45 V)催化剂。此外，Pt₁/PMA是一种用于整体水分解的多功能电催化剂(HER为0.02 V, OER为0.49 V)和金属空气电池(ORR为0.79 V)催化剂。本研究进一步扩展到计算Co₁对OER和Fe₁对ORR优异催化性能的动能势垒。结果表明，质子耦合电子转移过程的动力学激活势垒值与热力学结果吻合较好。结果表明，PMA团簇是HER、OER和ORR的一个很有前途的单原子载体，在正常反应条件下具有低成本、高效率的电催化活性。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01294

3. ACS Catal：通过ZnO颗粒尺寸控制Au/ZnO催化剂在CO₂还原制甲醇中O空位的形成和性能

为了系统地控制和提高Au/ZnO催化剂在CO₂合成甲醇中的性能，我们研究了ZnO粒径的变化对催化剂性能的影响。结果表明，随着ZnO颗粒尺寸的增大(22 103 nm)，在保持Au负载量/Au颗粒尺寸不变的情况下，甲醇生成的活性以火山形关系达到最大值，而选择性稳步增加。这是由于电子金属-载体相互作用(EMSIs)导致Au界面周边位点的电子修饰不断增加，这与部分还原的ZnO_x层的部分过度生长(SMSI效应)同时发生；电子修饰是由于反应过程中ZnO晶格中O空位缺陷的增加而引起的，其浓度随着载体表面上Au纳米颗粒(NPs)密度的增加而增加，从而导致ZnO颗粒尺寸的增加，如EPR光谱所示，电荷转移到邻近的Au位点。我们提出有一个最佳电荷转移，从而有一个最佳的Au NP密度，这导致观察到的最大甲醇生成速率。STEM成像表明部分过度生长，并在-140 °C下CO吸附过程中通过原位FTIR光谱量化，这表明可用的Au比表面积显著减少，这对于较小的Au NP密度更为明显。在恒定的金属负载下，优化载体颗粒大小以及Au NP密度是控制负载催化剂性能的一种有吸引力的方法。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01415

4. ACS Catal：CO₂直接加氢制高级醇的串联催化

CO₂直接加氢制高级醇(HA)具有很高的吸引力，但由于HA生产率较低，仍然是一个巨大的挑战。本研究开发了一种由CuZnAl和K-CuMgZnFe氧化物组成的高效多功能催化剂，其将HA时空产率(STY)显著提高到106.5 mg g_cat^-1 h^-1(2.24 mmol g_cat^-1 h^-1)，总醇产物中HA的占比超过90%。当这两种组分适当接近并处于适当的质量比时，会发生强烈的协同效应，在CuZnAl上通过逆水煤气变换反应促进*CO中间体的形成，随后*CO在K-CuMgZnFe上迁移和转化，从而可以有效地促进CO₂向HA的转化。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01610

5. ACS Catal：用于干式甲烷重整的合金催化剂的高通量筛选

干式甲烷重整(DMR)是一种很有前途的技术，旨在将两种主要的温室气体转化为有用的化学原料。这一过程商业化的一个主要挑战是开发一种长期稳定、催化活性强、成本低的合适催化剂。在本研究中，结合微动力学分析和基于描述符的方法研究了8种过渡金属的催化活性趋势，其中吸附的C和O的生成能被确定为两种反应活性描述符。通过比较密堆积(111)和阶梯(211)表面的催化性能，表明了DMR反应的结构敏感性。结合吸附-吸附相互作用的活性图显示，Rh、Ir和Ni是该反应中活性最强的元素金属。然后，根据其抗积碳和抗氧化能力、催化活性和成本，筛选出含有39种元素的1482 A₃B₁和741 A₁B₁合金作为DMR催化剂，其中采用无监督机器学习技术来识别吸附时热力学稳定的合金，从而加快筛选过程。23种二元金属间化合物的鉴定不仅为实验报告的组合提供了理论支持，而且为合理设计用于DMR反应的合金催化剂提供了新的指导。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c04911

6. Angew. Chem. Int. Ed.：交流电解作为羟肟酸直接电化学氧化酰基亚硝基Diels-Alder反应的有效方法

本文报道了1，3-二烯与电化学氧化羟肟酸的酰基亚硝基Diels-Alder反应。通过交流电解，它们典型的电致分解可以被抑制，有利于1，2-恶嗪环加成产物的生成。采用实验设计（DoE）对反应进行了优化，并进行了敏感性试验。三乙胺/六氟异丙醇的混合物在二氯甲烷中用作支撑电解质，因此在蒸发挥发物后无需进一步纯化即可得到高纯度的产物。优化的反应条件适用于各种1，3-二烯烃和羟肟酸，产率可达96%。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202107148

7. Adv. Funct. Mater.：亚稳MoS₂的本征电子局域化用于电催化氮还原成氨

氮还原反应（NRR）中高效电催化剂的发展是环境压力和温度下氨合成可持续发展的关键。操纵电催化剂的电子结构对于形成金属-氮（MN）在NRR过程中，通过调节位点的活性电子态来形成键。本研究中，与没有金属链的稳定2H MoS₂形成鲜明对比的是，发现MoS₂块体（1T′相中的锯齿链和1T′相中的金刚石链）亚稳多晶型中的Mo键显著增加了金属链周围的本征电子局域化。这可以增强从吸附的氮分子到金属链的电荷转移，从而增强NRR动力学。电化学实验表明，富Mo-Mo键的亚稳1T〃′MoS₂的NH₃产率和法拉第效率分别是2H MoS₂的9倍和12倍。理论模拟揭示了Mo的高局域电子密度Mo链和Mo位能促进π的反向捐赠，有利于增加氮的吸附，增强MN键，降低了三重 N键的解离势垒。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202007509

8. Adv. Funct. Mater.：原子薄钙钛矿氧化物相工程用于高活性析氧

超薄钙钛矿氧化物具有独特的晶体结构，具有较高的本征催化活性和较大的表面积，是一种很有前途的析氧催化剂。然而，由于钙钛矿相的形成通常需要在高温下长时间煅烧，因此合成厚度小于几纳米的相可控钙钛矿氧化物纳米片仍然是一个挑战。本文报道了一种用于制备高活性OER催化剂的具有特定相结构的LaMnO₃原子薄钙钛矿氧化物的盐模板法。LaMnO₃纳米片的正交结构显示出比四方相或六方相以及基准IrO₂催化剂更高的电化学活性，表现出极小的起始过电位(≈70 mV）和低过电位(在10 mA cm^-2时约为324 mV在碱性溶液中。该催化剂的显著OER活性归因于正交相所固有的理想表面结合能（或独特的电子结构），如密度泛函理论计算所预测和实验测量所证实的。进一步认为，本研究为合理设计具有理想相结构的钙钛矿氧化物纳米片提供了一条新的途径。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202102002

9. Adv. Mater.：二维材料的强金属-载体相互作用：贵金属/TiB₂异质界面的应用及其对甲酸脱氢的催化性能

强金属-载体相互作用（SMSI）是多相催化剂上常见的现象。本文报道了贵金属和2D-TiB₂载体间存在表面金属硅的直接证据。温度诱导的TiB₂覆盖层包裹了金属纳米颗粒，形成了核-壳纳米结构，在高达12.0wt%的金属负载下具有抗烧结性。TiB₂表面是室温下催化甲酸脱氢的活性中心。与传统SMSI在稳定性和活性之间的权衡不同，TiB₂基SMSI同时提高了催化活性和稳定性。通过优化覆盖层的厚度和覆盖率，Pt/TiB₂催化剂的产氢能力达到13.8mmol/g⁻¹cat h⁻¹在10.0 m水溶液中，无任何添加剂或pH调节，对CO₂和H₂的选择性>99.9%。理论研究表明，TiB₂覆盖层通过共价和静电相互作用稳定在不同的过渡金属上。计算表明金属-TiB₂相互作用趋势与关于不同过渡金属上SMSI程度的实验观察完全一致。本研究引入了一种新的方法来创建热稳定和催化活性的金属/载体界面，可扩展其在化学和能源的应用。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202101536

10. J. Am. Chem. Soc.： 在金属-有机框架中通过沿主干迁移进行链接器交换

在金属-有机框架（MOFs）中，当新的连接体通过扩散到达PSE位点时，有机连接体会发生合成后交换（PSE）。本研究展示了在PSE过程中，一个庞大的有机连接体能够穿透窄窗口MOF晶体。庞大的链接器通过不断地替换链接器来进行迁移，这些链接器关闭了原本无法通过的窗口，并连续地占据了一系列主干站点，称之为主干扩散机制。这个过程的必然结果是沿着扩散轨迹累积缺失的连接缺陷。通过荧光强度和寿命成像显微镜，发现了从晶体表面到内部的缺失连接缺陷的梯度，这与PSE的空间进展相一致。通过PSE成功地结合了大量的官能团，扩大了MOF的范围，可用于容纳大型复杂的客体物质，包括大型催化剂或生物分子，这些之前被认为只能并入非常大窗口的MOF中。

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https://doi.org/10.1021/jacs.1c04804

11. Nat. Energy：CO₂通过氧化还原中性电化学转化制碳酸二甲酯

电化学还原CO₂制备高附加值产品是一种很有前途的CO₂利用方法。但是，产品仅限于还原形式，如CO、HCOOH和C₂H₄。降低阳极过电位和设计膜分离系统是整个过程效率的重要决定因素。本研究探讨了利用氧化还原中性反应进行电化学CO₂还原，以扩大产品范围，达到更高的还原效率。作者将CO₂还原反应与未分开的电池中的两个氧化还原循环相结合，以便输入电子通过电解质而不是在CO₂中沉淀。结果表明，以甲醇为溶剂，CO₂为原料直接合成了一种燃料添加剂碳酸二甲酯，室温下法拉第效率为60%。研究表明，甲醇中间体的形成和原位生成氧化剂对均匀分散的钯催化剂的循环再生是室温合成碳酸二甲酯的关键。此外，作者还成功地以CO₂和乙醇为原料合成了碳酸二乙酯，证明了系统的通用性和可扩展性。

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https://doi.org/10.1038/s41560-021-00862-1

12. Nat. Commun.：使用地球丰富的催化剂在高电流密度下运行无膜流动电解槽进行水分解

电化学分解水是最可持续的制氢方法之一。由于结构和材料的固有限制，传统的碱性水电解槽和新兴的质子交换膜电解槽分别存在效率低和材料/操作成本高的问题。本文设计了一种膜式自由流电解槽，采用三明治式结构和循环运行方式，实现了全解水。该电池由两个物理分离的腔室组成，具有流动的富氢阴极电解质和富氧阳极电解质，可输送纯度>99.1%的氢气。其低内阻、高活性且价格合理的双功能催化剂和高效的传质使水能够在750 mA cm⁻²的电流密度下分解，偏置电压为2.1 V。该电解槽在去离子水和普通自来水中均能正常工作。这项工作展示了通过电池结构和材料设计将不同电解槽概念的优势结合起来，为可持续制氢开辟途径的机会。

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https://doi.org/10.1038/s41467-021-24284-5

13. Nat. Commun.：界面化学键和内电场调制的Z型S_v-ZnIn₂S₄/MoSe₂高效析氢光催化剂

Z型异质结构的构建对于实现高效的光催化分解水具有重要意义。然而，Z方案电荷转移的有意识调制仍然是一个巨大的挑战。在此基础上，合理地制备了由富含硫空位的ZnIn₂S₄和MoSe₂组成的界面Mo-S键以及内电场调制的Z方案异质结构，以实现高效的光催化析氢。系统研究表明，Mo-S键和内电场诱导了Z方案的电荷转移机制，表面光电压谱、DMPO自旋俘获电子顺磁共振谱和密度泛函理论计算证实了这一点。在Mo-S键、内电场和S-空位之间的强烈协同作用下，优化的光催化剂表现出63.21 mmol g^-1 h^-1的高析氢速率，在420 nm单色下的表观量子产率为76.48%，大约是原始ZIS的18.8倍。这项工作对有意识地通过原子水平的界面控制和内部电场来调节Z方案的电荷转移，从而显著提高光催化性能提供了有益的启示。

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https://doi.org/10.1038/s41467-021-24511-z

14. J. Am. Chem. Soc.：非纯硼酸盐缓冲液中的二铜肽作为低过电位的快速电催化剂用于均相水氧化

电解水是一种很有前途的低成本可再生燃料；然而，高过电位和慢动力学限制了它的适用性。研究表明，无论是双核铜（Cu）中心或硼酸盐缓冲液的使用可以导致有效的催化作用。作者之前已经证明了类蛋白-N-取代甘氨酸寡聚物稳定高氧化态金属离子和形成自组装双铜类蛋白复合物的能力。利用这些特点，作者报道了一种独特的Cu-peptoid双链体Cu₂(BEE)₂，它是一种快速稳定的均相电催化剂，用于在pH值为9.35的硼酸盐缓冲液中氧化水，具有低过电位和129 s^–1（峰值电流测量）或5503 s^–1（FOWA）的高TOF；这两种催化剂都是迄今为止铜基水电催化剂的最高报告。BEE是一种具有一个2,2′-联吡啶配体和两个乙醇基的类蛋白三聚体，易于在固体载体上合成。利用单晶X射线衍射和各种光谱及电化学技术对Cu₂(BEE)₂进行了表征，证明了其在4个控制电位电解循环中保持稳定的能力，在2h内TON高达51.4。有趣的是，只有一个乙醇侧链的对照配合物的催化活性比Cu₂(BEE)₂低2个数量级。根据这一比较和机理研究，作者认为乙醇侧链和硼酸盐缓冲液对Cu₂(BEE)₂的高稳定性和催化活性有重要作用；这个−OH基团促进质子转移，而硼酸盐物种使氧向O–O键的形成转移。

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https://doi.org/10.1021/jacs.1c03225

15. Nat. Chem.：CO₂反应载体上钌纳米粒子通过自适应催化加氢中的选择性控制

随着可再生碳资源的出现，多功能催化剂对生物质底物和中间体的选择性加氢越来越重要。然而，开发适应性催化系统，即具有可逆可调的反应性，能够应对可再生资源的间歇性仍然是一个挑战。在这里，作者报告了一个催化系统的制备，该系统设计用于对加氢反应中的原料气成分作出适应性反应。钌纳米粒子固定在胺官能化聚合物接枝二氧化硅上，对生物质糠醛丙酮及相关底物的加氢反应具有活性和稳定性。如果分别使用纯H₂或H₂/CO₂混合物，则羰基的氢化被选择性地打开或关闭。在胺官能化载体上，CO₂和H₂催化反应生成甲酸烷基铵物种被认为是选择性切换的最可能的分子触发因素。由于该反应完全可逆，催化剂性能几乎实时响应原料气组成。

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https://doi.org/10.1038/s41557-021-00735-w

16. Nat. Catal.：用于模块化合成和氘集成的立体定义铑催化 1,4-H/D 递送

含氘化合物因其在医药工业、有机合成和材料科学中的重要地位而备受关注。到目前为止，将氘整合到共价分子的惰性、饱和的甲基或亚甲基中仍然具有挑战性。在这里，作者提出了一种烯丙基金属物种的1,4-H传递，以提供从现成的2,3-烯丙醇和有机硼酸中获得3-甲基-2（E）-烯醛或-烯酮的高度立体选择性和直接方法。该反应可容纳许多合成的多功能官能团以及多种药效团，并且不限于3-甲基衍生物的形成。通过1,4-H或D传递，来自不同氘化烯丙醇的氘原子可被编辑成多功能有机骨架的甲基或亚甲基，从而有效地形成4-单氘化、1,4-和4,4-双氘化以及4,4,4-triply deuterated 2(E)-enals或-enones。这些强大的平台分子可以为不同用途的其他氘化化合物提供直接的途径。

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https://doi.org/10.1038/s41929-021-00643-9

17. Nat. Chem.：利用全体信息确定金属-有机骨架中金属阳离子的氧化状态

了解化合物和材料中金属中心的氧化状态有助于理解它们的化学键和性质。化学家们已经发展出了基于电子计数规则来预测氧化状态的理论，但这些理论无法描述扩展晶体系统（如金属-有机框架）中的氧化状态。在这里，作者建议使用一个机器学习模型，由剑桥结构数据库中化学名称编码的化学家训练，自动将氧化状态分配给金属-有机框架中的金属离子。在作者的方法中，只考虑金属中心周围的直接局部环境。作者表明该策略对实验不确定性是稳健的，例如不正确的质子化、未结合的溶剂或键长的变化。这种方法具有良好的准确性，作者表明它可用于检测剑桥结构数据库中的错误分配，说明机器学习如何捕获全体信息并将其转换为有用的工具。

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https://doi.org/10.1038/s41557-021-00717-y

18. Angew. Chem. Int. Ed.: 聚七嗪酰亚胺钾光催化剂显色合成磺酰氯和磺胺类化合物

在用于促进化学反应的外界刺激中，光催化具有独特的单光效应。光子是无踪迹的试剂，它提供了改变光催化反应化学选择性的唯一机会，改变入射光的颜色。该策略可通过使用能够根据激发光激活特定反应路径的敏化剂来实施。本文使用聚七嗪酰亚胺（K-PHI）钾（一种碳氮化物）从S-芳基硫代乙酸酯仅改变激发光和其他相同条件就选择性地生成三种不同的产物。即在紫外/紫外下产生芳基氯化物，在蓝/白下产生磺酰氯，在绿光到红光下产生二芳基二硫化物。

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https://doi.org/10.1002/anie.202106183

19. Adv. Mater.: 将具有不同微环境的单原子集成到一种多孔有机聚合物中以实现高效光催化CO₂还原

准确鉴定单原子催化剂（SACs）的活性并提高其转化CO₂的效率是非常必要的，但也是相当具有挑战性的。在此，首次同时设计和制备了一系列多孔有机聚合物，其中含有明确的M-N₄和M-N₂O₂单原子位。这样的策略不仅提供了多活性中心以提高催化效率，而且提供了一个更直接的机会来识别金属中心的活性。CO₂光还原实验结果表明，在以酞菁为基体的Ni-N₄骨架中引入具有Ni-N₂O₂催化中心的salphen单元，可获得显著的CO生成能力（7.77mmol g^-¹），对H₂的选择性高达96%。结合控制实验和理论研究，证明Ni-N₂O₂部分比传统的Ni-N₄部分对CO₂RR的活性更高，这可以归因于M-N₂O₂活性中心有效地降低了能量势垒，促进了反应自由基*COOH的吸附。这项工作可能会对设计更有效的SACs通过改变它们的配位环境来减少CO₂排放有一定的帮助。

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https://doi.org/10.1002/adma.202101568

20. Adv. Mater.: 一种具有巨大内建电场的超分子光催化剂用于高效产氢

本文成功构建了一种全光谱（300-850 nm）响应型给体-受体（D-A）超分子光催化剂四苯基卟吩磺酸盐/富勒烯（TPPS/C₆₀）。TPPS/C₆₀的理论光谱效率高达70%，为全太阳光谱光收集提供了可能。TPPS/C₆₀具有276.55 μmol h^-¹（34.57 mmolg^-¹h^-¹）的高效光催化析氢速率，超过了许多报道的有机光催化剂。D-A结构有效地促进了TPPS向C₆₀的电子转移，有利于光催化反应。特别地，通过增强的分子偶极子在D-A结构中形成了巨大的内建电场，使电荷分离效率提高了2.35倍。瞬态吸收光谱结果表明，D-A结构中存在长寿命的CS态TPPS+C₆₀，有效地促进了光生电子参与还原反应。总之，本工作为通过提高界面电场来设计高性能光催化材料提供了一种新的途径。

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https://doi.org/10.1002/adma.202101026

21. Adv. Mater.: 局部CO通量的几何调制Ag@Cu₂O纳米反应器引导二氧化碳还原途径向高效产甲烷方向发展

电还原二氧化碳（CO₂RR）制备CH₄是实现CO₂资源化利用的重要途径之一。然而，在商业上可行的电流密度下，高效甲烷选择性催化剂的开发却取得了有限的成功。在此，一类独特的CO₂RR催化剂是用卵黄壳纳米电池结构制造的，它包括一个银核和一个类似于串联纳米反应器的Cu₂O壳。通过固定Ag核和调节Cu₂O包层大小，可以调节到达氧化铜壳层的*CO通量，从而进一步调节Cu表面的CO覆盖和*H吸附，从而控制CO₂RR路径。密度泛函理论模拟表明，较低的CO覆盖率有利于甲烷的生成，这是通过稳定中间产物*CHO来实现的。结果表明，流动池中的最佳催化剂在-1.2 V_RHE下的CH₄法拉第效率高达74±2%，分电流密度为178±5 mA cm^-²，高于目前报道的甲烷生产用最先进的催化剂。这些发现标志着精确合成在调整催化剂几何结构以达到预期CO₂RR性能方面的重要性。

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https://doi.org/10.1002/adma.202101741

22. J. Am. Chem. Soc.: (ZnSe)_0.5(CuGa_2.5Se_4.25)_0.5的表面修饰促进光催化Z-Scheme整体水分解

电荷分离对于有效的人工光合过程至关重要，特别是对于窄带隙金属硫化物/硒化物。本研究证明了在颗粒金属硒化物上应用pn结来增强光催化Z-型整体水分解（OWS）。CdS(ZnSe)_0.5(CuGa_2.5Se_4.25)_0.5的p-n结构显著促进了电荷分离。此外，还引入了一层薄的TiO₂涂层来抑制CdS的光腐蚀，并抑制氢和氧形成水的反向反应。载铂的TiO₂/CdS(ZnSe)_0.5(CuGa_2.5Se_4.25)_0.5作为析氢光催化剂（HEP），分别与BiVO4:Mo和Au作为析氧光催化剂和电子介体组装了Z型光催化体系。在420 nm处获得了1.5%的表观量子产率，这是迄今为止报道的以金属硫化物/硒化物为HEPs的颗粒光催化Z-方案OWS系统中最高的。本文的工作表明，一种良好的p-n结构能有效地促进光催化中的电荷分离，为开发窄带隙光催化剂的高效人工光合作用系统开辟了新的途径

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https://doi.org/10.1021/jacs.1c03555

23.Science: 丙烷脱氢反应的稳定选择性催化剂

通过无氧化丙烷脱氢（PDH）有意（有目的）生产丙烯对于满足日益增长的全球丙烯需求具有巨大的前景。为了获得稳定的性能，传统的氧化铝负载铂基催化剂需要过量的锡和氢气稀释；然而，这降低了丙烯的单程转化率，从而降低了催化剂的生产率。本文报道了二氧化硅负载铂锡（Pt₁Sn₁）纳米颗粒（<2纳米直径）可以在热力学限制的转化水平下作为PDH催化剂，对丙烯具有极好的稳定性和选择性（>99%）。前驱体中铂和锡的原子混合在还原和催化操作过程中得以保持。这些纳米颗粒与二氧化硅载体的良性相互作用不会导致Pt-Sn偏析和在传统催化剂载体上可能发生的氧化锡相的形成。

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https://doi.org/10.1126/science.abg7894

2021.7.1-催化周报：Nature、Science、Nat. Catal.、Nat. Chem.、JACS、Angew等大合集！

2021.7.8-催化周报：Nature、Science、Nat. Catal.、Nat. Chem.、JACS、Angew等大合集！

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