研究进展-Angew-碳点/氧改性氮化碳异质结光催化剂-高效空穴捕集-增强CO2制甲醇

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人工光合作用，利用太阳能将二氧化碳转化为高附加值的化学品。氮化碳（CN）是应用前景最广的非金属光催化剂之一，因为它具有高可见光驱动的制氢和CO₂还原性能。而碳点（CDs）作为选择性空穴受体，可以实现光电子的寿命延长。近日，伦敦大学的Junwang Tang教授与伦敦帝国理工学院的Robert Godin博士团队在Angew. Chem. Int. Ed.上发文，报道了利用瞬态吸收光谱（TAS），分别研究了由甲酸处理的双氰胺合成的连接控制聚合物（FAT）和原始CN中电荷捕获的性质。结论是CN主要捕获电子，而FAT主要捕获空穴。将这种FAT聚合物与有效的空穴受体CDs耦合，可以在中性条件下，在水介质中选择性地将CO₂还原为甲醇。在420 nm下，反应量子产率（IQY）接近6%。

图为 (a) CN和(b) FAT聚合物的结构；CDs、CN、FAT、CDs/CN和CDs/FAT的表征：(c) XRD谱；(d)Raman光谱；(e) FT-IR和(f) UV-vis光谱，插图：CDs、FAT和CDs/FAT实物图像。

图为光催化CO₂转化生成甲醇速率：(a) CDs/FAT在可见光 (λ>420 nm)；(b) CDs、FAT、CD/CN的对照实验。插图：CDs、FAT和CDs/FAT图像；(c)近日光照射、常压条件下，CDs/FAT和CDs/CN的IQY测试结果；(d) CDs/FAT催化¹³CO₂光转化为¹³CH₃OH的质谱。

图为 (a) CDs/FAT结构示意图；(b) CDs、CDs/CN、FAT和CDs/FAT甲醇氧化试验；(c)FAT和(d)CDs/FAT的漫反射TAS光谱。

文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202105570

https://doi.org/10.1002/ange.202105570

原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s/J7upyL8rMCLCM9N7lmQSYQ

本文节选自“ 碳点之光”，有删减。

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