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英文原题：Unsaturated Single Atoms on Monolayer Transition Metal Dichalcogenides for Ultrafast Hydrogen Evolution
通讯作者：刘碧录，邹小龙（清华-伯克利深圳学院）；林君浩（南方科技大学）作者：Yuting Luo, Shuqing Zhang, Haiyang Pan, Shujie Xiao, Zenglong Guo, Lei Tang, Usman Khan, Bao-Fu Ding, Meng Li, Zhengyang Cai, Yue Zhao, Wei Lv, Qinliang Feng, Xiaolong Zou,* Junhao Lin,* Hui-Ming Cheng, and Bilu Liu*当前，能源危机和环境污染问题日益严重，电解水产氢技术是应对该问题的重要策略之一。然而，过高的电能消耗和高昂的贵金属催化剂材料（如铂、铱、钌等）严重阻碍了电解水技术的发展。因此，开发具有高本征电催化活性的电催化剂并理解它们的工作机理成为该领域的核心挑战。近年来，单原子作为一种高效催化剂，具有比纳米颗粒催化剂更高的催化活性和更好的稳定性，得到了广泛的关注。然而现有的制备单原子催化剂的方法所得到的单原子往往负载在块体或多层结构的载体上，这使得它们的化学环境和结构非常复杂，不利于机理研究。近日，清华-伯克利深圳学院刘碧录、邹小龙团队和南方科技大学林君浩团队合作开发出一种新型普适的制备单原子催化剂的方法——低温等离子体处理法，解决了将单原子负载在各种单层二维材料上的挑战。通过将二维过渡金属硫族化合物进行处理，他们得到了负载有不同种类的同源金属单原子的二维材料，其明确的结构可用作催化机理的研究。结果表明，在保持单层二维材料结构完整的同时，可获得负载在二维材料上密度较高的不同种金属单原子（例如：钼、钨等，密度达1013 atoms cm-2）。同时，结合单片二硫化钼微型电化学反应器的测试，他们发现了一种二硫化钼电催化剂的新型活性位点，即钼单原子/单层二硫化钼，该位点具有很小的Tafel斜率（36.4 mV dec-1）和低的过电位（260 mV @400mA/cm2），是目前报道的MoS2基催化剂中性能最好的之一。理论计算结果表明了钼单原子/单层二硫化钼上的氢吸附能接近0 eV，具有优异的氢吸附/脱附动力学特性。这项工作提供了一种制备、研究单原子/二维材料模型催化剂的普适方法，不仅对设计高效电催化剂具有指导意义，而且为研究单原子催化剂机理提供了一种新思路。![]()
图1. 低温等离子体处理法制备单原子/单层二维材料异质结体系![]()
图2. 钼单原子/单层二硫化钼材料的结构和化学表征![]()
图3. 单片二维材料上单原子催化剂本征活性研究的原理![]()
图4. 钼单原子/单层二硫化钼的微型电化学反应器模型及电催化性能测试![]()
图5. 催化剂表面氢吸附吉布斯自由能和态密度理论计算结果这一成果近期发表在ACS Nano 上，清华-伯克利深圳学院博士生罗雨婷、博士后张树清为文章的共同第一作者，清华-伯克利深圳学院刘碧录、邹小龙副教授和南方科技大学林君浩副教授为共同通讯作者。Unsaturated Single Atoms on Monolayer Transition Metal Dichalcogenides for Ultrafast Hydrogen EvolutionYuting Luo, Shuqing Zhang, Haiyang Pan, Shujie Xiao, Zenglong Guo, Lei Tang, Usman Khan, Bao-Fu Ding, Meng Li, Zhengyang Cai, Yue Zhao, Wei Lv, Qinliang Feng, Xiaolong Zou,* Junhao Lin,* Hui-Ming Cheng, Bilu Liu*ACS Nano, 2019, DOI: 10.1021/acsnano.9b07763Publication Date: Dec. 13, 2019Copyright © 2019 American Chemical Society![]()
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