Nano Lett. | 二维半导体异质结中界面电荷转移导致的极性跳跃现象

通讯作者：徐伟高，南京大学；熊启华，清华大学

作者：Hua Li (李华), Honglei Li (李红蕾), Xingzhi Wang (王行之), Yufeng Nie (聂玉峰), Cheng Liu (刘诚), Yu Dai (戴煜), Jinyang Ling (凌巾洋), Mengning Ding (丁梦宁), Xi Ling (凌曦), Daiqian Xie (谢代前), Ning Lu (卢宁), Changjin Wan (万昌锦), Qihua Xiong (熊启华), Weigao Xu (徐伟高)

极性，例如半导体自由载流子类型或分子官能团的带电状态，通常主导了它们的功能和性能。在化学中，经典有机反应中极性反转可以改变有机分子中心原子的带电类型，使原本为亲核体的化学基团变为亲电体。在半导体中，通常利用原子取代、表面修饰或电学注入载流子的方式改变材料的极性（n型或p型），半导体的极性对电学和光电器件的功能和性能有决定性作用。二维半导体器件研究中，范德华异质结凭借多样的界面相互作用和优异的光电性能引起了诸多关注，研究二维异质结界面相互作用，不仅有利于深入理解二维半导体界面态的基础物理机制，还可以激发新型低维功能器件的设计灵感。本工作首次报道了一种二维半导体的自发极性跳跃现象，通过零偏置电压下闪烁光电流的测量实验证实其来源于二维异质结层间随机性的、大量的电荷转移，并利用静电注入实现了对荧光闪烁关联性的按需调控。

图1. 关联性荧光闪烁现象以及缺失的正相关闪烁行为。

研究发现，室温下二维单层半导体的荧光强度随掺杂程度的增加而减弱，简称电中性模型。由此可知，二维异质结中两组分荧光闪烁的关联性应包括n-n/p-p型异质结的负相关闪烁和n-p/p-n型异质结的正相关闪烁。

图2. n-WSe₂/n-WS₂异质结中的极性跳跃现象。

作者在n-WS₂/n-WSe₂中发现了闪烁关联性随机翻转的现象，关联荧光成像测量显示，异质结区域WS₂和WSe₂的荧光闪烁除了符合电中性模型的负相关闪烁，还有随机出现的正相关“异常”闪烁。在“异常”的闪烁事件中，异质结区域的WSe₂发生了从n型到p型的随机间歇性极性跳跃。

图3. WSe₂/WS₂回路器件中的闪烁界面光电流的捕获。

为探索荧光闪烁效应的起源与极性跳跃机制，作者构筑了闪烁WS₂/WSe₂异质结电回路器件，捕获了零偏置下随荧光闪烁同时变化的闪烁光电流。该结果表明，间歇性的界面电荷转移主导了弱耦合二维系统中的关联荧光闪烁现象，且转移的电荷量足以使单层WSe₂发生极性翻转。

图4. WSe₂/WS₂异质结中栅压调控的极性翻转和关联性切换。

最后，作者进一步构筑了电容器结构器件，利用静电注入调控异质结中WSe₂的极性，实现了负相关闪烁与正相关闪烁的按需切换。该研究为二维半导体界面相互作用的基础科学研究开辟了新的方向，也为设计新型低维功能器件提供了思路。

相关论文发表在Nano Letters上，南京大学博士研究生李华为文章的第一作者，南京大学徐伟高教授和清华大学熊启华教授为共同通讯作者。该研究工作得到了波士顿大学凌曦助理教授、南京大学丁梦宁教授、万昌锦教授的实验帮助以及南京大学谢代前教授、安徽师范大学卢宁教授的理论支持。

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Nano Lett. 2021, 21, 16, 6773–6780

Publication Date: Aug 12, 2021

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c01356  

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