锌空气电池(zinc air battery),Stone-Wales(SW)缺陷,允许锚定双金属孤立的单金属原子,以建立强大的双功能电催化剂。这种方法通过将纳米碳载体重构为位于石墨烯片边缘的五元碳原子环,来选择性地建立吡啶位点,从而显着提高了催化性能。近日,阿贡国家实验室化学科学与工程部,加州大学潘晓晴(Xiaoqing Pan),香港科技大学羅正湯Zhengtang Luo团队在Nano Energy上发文,报道了SW缺陷附近的活性位点,该缺陷富含氮掺杂石墨烯 (DG),具有特定的碳原子环配位。在催化反应过程中,同时出现富含SW缺陷,和活性位点的碳环。
通过NiFe-DG 的连接体 (O/N) ,将双孤立金属原子 (Ni/Fe) 锚定在 DG 载体上。X 射线吸收光谱表明, Ni/Fe 金属单原子通过 Fe-N4 和 Ni-嵌入N4在DG表面配位,对氧还原反应(ORR)表现出高催化活性,起始电位为0.97 V,半波电位为0.86 V,扩散电流密度为5.7 mA/cm2。图为Stone-Wales (SW) 富含缺陷的纳米碳载体由 585 和 5775 结构组成,锚定双金属 (Ni/Fe) 单原子催化剂以实现双功能氧还原反应(ORR)、析氧反应(OER)和锌空气电池(ZAB)。
图为DFT 计算结果。
图为纳米碳载体上双金属 (Ni/Fe) 单原子的 TEM 表征。
图为单原子 Ni-Fe 位点。
该催化剂显示出优异的稳定性,即使在 0.86 V 的外加电位下 12 小时后仍保持 82% 的初始电流密度。在 10 mA/ cm2 具有比商业 Pt 更低的 Tafel 斜率值 (76 mV/dec) /C。在 1.588 V 的恒定电位下保持 85% 的稳定性达 12 小时,比商业 Pt/C 更好稳定性。
文献链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285521007412
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106488
本文译自“Nano Energy”。