过锂化的有机硫化物,如硫化聚丙烯腈(SPAN),可以形成固态电解质界面,能有效保护锂金属负极,但到目前为止,对其过锂化机制和相应电极表面演化过程还了解较少。
在本项工作中,中科院化学所文锐研究员团队和华中科技大学谢佳教授团队合作,结合多种原位表征技术来研究SPAN的过锂化机理,包括原位拉曼光谱揭示过锂化过程中SPAN化学键的变化和原位电化学原子力显微镜可视化过锂化过程中的界面演化。结果表明,在过锂化过程中,SPAN分子中存在的C-S/S-S键会发生渐进式断裂,导致C-Li键的生成,并引发电解液的分解,从而在表面形成富含多种无机-有机成分的复合界面,该复合界面具有较快的锂离子传输性和优异的机械稳定性,能显著提高SPAN基锂金属负极的循环稳定性。这项工作对SPAN过锂化机理的提出的新见解有助于有机硫化物的设计,以构建稳定的锂金属负极。相关论文以题为“In Situ Characterization of Over-Lithiation of Organosulfide-Based Lithium Metal Anodes”发表在ACS Applied Materials & Interfaces期刊上
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