《Science》子刊：一束光实现水凝胶体内降解

水凝胶具有优异的自适应性和生物相容性，被广泛应用于可植入设备领域。在水凝胶中引入离子交联、共价交联或互穿聚合物网络结构，既保证了其力学强度，又赋予了其延展性能，这使水凝胶在动态环境中的应用变得可行。从组织工程到药物载体，水凝胶已经被广泛应用于人体。目前，在体内驱动或降解这些水凝胶大多依赖于热、pH、磁或化学刺激来实现。它们或多或少都有些缺点。例如热刺激可能会对周围组织产生负面影响，磁刺激可能会干扰医学成像，pH刺激受到的空间限制较大，而化学刺激需要与材料接触，难以在体内实现。因此，我们迫切需要能够控制体内水凝胶动态过程的非接触性的刺激响应模式。

光刺激能够克服很多不足，这促使人们设计一种可光触发的水凝胶，用作植入式设备的触发器。这种水凝胶适用于全身，但在胃肠道（GI）的应用尤其令人感兴趣，因为在胃肠道中，由于特定的环境和温度，某些pH、化学和热的刺激可能会产生毒副作用，胃肠的特殊结构也限制了外部磁刺激。但是，我们可以通过内窥镜等方式向里面传递光，因此可以通过光实现对水凝胶的触发，赋予植入式GI设备独特的动态调节功能。

在聚合物骨架中引入偶氮苯、螺苯并吡喃、香豆素和硝基苄基基团等可实现聚合物的光响应，其中，硝基苄基衍生的官能团是最适合体内应用的，因为它在响应后形成的降解产物没有毒副作用，有良好的生物相容性。大量研究表明，使用丙烯酸酯邻硝基苄基（oNB）聚合的聚乙二醇（PEG）水凝胶网络可以在蓝光（365-405 nm）下触发，并且材料本身和产生的降解副产物是具有生物相容性的。

但是到目前为止，由于这些材料的低弹性和低强度，将它们用于体内还有一定差距。因此，我们需要开发一种强度高、生物相容性好、具有本体响应功能的可光降解水凝胶，实现体内的动态调控。

近日，麻省理工学院的Giovanni Traverso教授课题组合成了一种可光降解3D水凝胶网络，并将其作为体内植入设备进行了简单应用。他们在光响应oNB链的两端用丙烯酸酯结构封端，oNB在光引发下会发生降解，丙烯酸酯基团为聚合物网络提供了良好的机械性能，oNB可以与丙烯酸酯结构以不同比例混合，实现从部分降解到完全降解的调控。

图1 光降解水凝胶的合成

作者对水凝胶进行了机械性能和生物相容性的表征。之前有研究表明，聚丙烯酰胺（PAAM）和聚（2-丙烯酰胺基-2-甲基丙烷磺酸）（PAMPS）互穿网络的机械性能强，具有生物相容性，已被提议作为体内人工软骨的替代材料，而且它们不吸收300-800 nm波长的光，这使它们可用来制备具有光降解特性的材料的骨架。作者研究发现，光响应性双网络oNB-PAMPS/PAAM凝胶比单网络oNB-PAAM和oNB-PAMPS强约12倍，压缩模量也适合在人体胃肠中使用。细胞活性实验证明材料具有良好的生物相容性。

图2 水凝胶机械性能和生物相容性表征

随后，作者测试了水凝胶的可调控光响应行为。他们通过控制光源的强度和样品与光源的距离，实现了不同的光照条件。通过流变测试监测了oNB水凝胶光响应的动态降解过程。结果发现，光照强度、光的波长、oNB与丙烯酸酯结构的配比都可影响材料的降解能力。同时他们也证明了降解产物也具有细胞相容性。

图3 光触发水凝胶的降解

作者将这种光降解水凝胶在体内减肥球和食道支架两个方向进行了应用。减肥球在胃中可以让肥胖患者产生饱腹感（毕竟美国的肥胖患者很多），从而减少食量达到减肥的效果，但是传统的减肥球需要借助内窥镜移除，增加了患者的负担，而使用了这种水凝胶之后，光照一下就可以让它降解，十分简便。在食道支架的应用中，水凝胶提供了潜在的结构支持和局部药物输送作用，这种材料在发挥作用后可在光照下降解，不会因为移除而对食道黏膜造成损害。这一发现也为动态植入式设备的应用提供了新的思路。

图4 光降解水凝胶在体内的应用

全文链接：

https://advances.sciencemag.org/content/6/3/eaay0065

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