电子科技大学刘明侦教授团队Nano Energy：通过抑制Spiro-OMeTAD中锂盐的团聚提高钙钛矿太阳能电池效率

材料人

引言

杂化钙钛矿太阳能电池（PSC）由于其优越的光电性能受到了越来越多的科研工作者的关注。有机小分子材料Spiro-OMeTAD由于其理想的特性（例如合适的最高占据分子轨道能级，高溶解度和良好的成膜性）而被广泛用作钙钛矿太阳能电池中的空穴传输材料。为了进一步改善基于Spiro-OMeTAD的空穴传输层（HTL）的性能，锂盐（Li-TFSI）常作为添加剂以提高其导电性。极易团聚和吸水性导致空穴传输层中薄膜出现孔洞等问题，这严重限制了钙钛矿太阳能电池效率的进一步提高。

成果简介

近日，电子科技大学刘明侦教授团队开发了一种低成本且易于实现的高效率钙钛矿太阳能电池的方法。对基于Spiro-OMeTAD的空穴传输层通过使用少量的PbI₂作为添加剂来抑制空穴传输层薄膜中的孔洞，从而进一步提高器件的光电性能。作者利用扫描电子显微镜（SEM），透射电子显微镜（TEM）以及原子力显微镜（AFM）发现加入PbI₂的空穴传输层的薄膜形貌相比于对照组有明显的改善。进一步利用DFT计算发现，空穴传输层中的添加物PbI₂和TBP由于分子间的相互作用可以形成络合物。这种络合物能够有效阻碍Li-TFSI的团聚和传输层孔洞的的产生。作者又进一步分析了PbI₂的掺入对器件光电性能的影响。空间电荷限制电流法（SCLC），电化学阻抗谱（EIS），荧光光谱（PL）等测试结果显示，PbI₂可以提高空穴传输层中的空穴迁移率，降低钙钛矿和空穴传输层界面的电荷复合速率并提高电荷抽取速率。因此，修饰后的空穴传输层载流子迁移率和电荷载流子提取效率显著提高，最终通过优化后的太阳能电池器件，可以获得超过20％的光电转换效率。这项工作为提高HTL材料和钙钛矿太阳能电池的性能提供了一种简单有效的方法。

相关的研究成果以题为“Inhibited aggregation of lithium salt in spiro-OMeTAD toward highly efficient perovskite solar cells”发表在Elsevier出版社旗下Nano Energy杂志上。电子科技大学材料与能源学院为论文第一单位，刘洋和胡逾超博士为共同第一作者，刘明侦教授为通讯作者。

图文简介

Figure 1. 材料及器件制备示意图及器件形貌表征

（a）PbI₂和TBP前驱体溶液制备示意图；

（b）器件的制备过程示意图；

（c-f）SEM形貌图；

（g）PbI₂对锂盐团聚影响的原理示意图。

Figure 2. 掺入PbI₂对空穴传输层形貌的表征分析

掺杂PbI₂前后的空穴传输层的形貌表征。

（a）（c）TEM图像；

（b）（d）EDX元素分析；

（e）（f）AFM图像；

（g）（h）AFM图像的三维结构。

Figure 3. PbI₂与TBP形成的络合物的表征分析

（a）紫外灯下的光学照片；

（b）TBP，PbI₂，TBP+ PbI₂的XRD谱；

（c）DFT计算的形成不同络合物的相应的吉布斯自由能；

（d）稀释后液态UV-vis谱；

（e）络合物配位的球棍模型示意图。

Figure 4. 掺入PbI₂后对器件电学性能的影响

（a-c）空穴传输层掺杂前后电化学阻抗谱测试；

（d）紫外光电子能谱；

（e）稳态荧光发射谱；

（f）时间分辨荧光光谱。

Figure 5. 太阳能电池的光伏性能测试

（a）不同PbI₂掺杂量的钙钛矿太阳能电池器件效率分布统计图;

（b）修饰前后最佳器件的J-V曲线；

（c）最高效率器件在最大功率点的稳态输；

（d）最佳器件的光响应测试。

小结

综上所述，作者深入透彻地分析了PbI₂作为添加物对空穴传输层形貌和载流子行为的影响。试验结果表明，通过抑制Li-TFSI的聚集，修饰后HTL的形貌有了明显的提升，同时极大地提高了载流子迁移率和电荷载流子抽取效率，获得了超过20%的光电转换效率。而且修饰后的钙钛矿太阳能电池器件表现出快速的瞬态响应（<1s）以达到稳态，这一结果在很大程度上超过无PbI₂添加物的器件。这一工作提供了一种新策略来制备无空洞的HTL，以增强电荷载流子的传输，将有助于PSC性能的进一步提高。

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.104483

Inhibited aggregation of lithium salt in spiro-OMeTAD toward highly efficient perovskite solar cells (Nano Energy, 2019, accepted)

团队主页链接：

http://optoelectronics.uestc.edu.cn/

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