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热电技术作为有望解决能源问题的新途径,近年来引起广泛关注。热电材料的转化效率由无量纲量热电品质因子ZT决定,ZT=S2σT/(κc+κL),其中S为热电势,σ为电导率,T为绝对温度,κc和κL分别是载流子和晶格对热导率的贡献。Cu2SnSe3是一种组成元素廉价、环境友好的新型热电材料,但其较高的热导率和较低的功率因子PF(PF=S2σ)限制了其ZT值的提升。目前对于Cu2SnSe3热电性能的优化主要是通过Sn位掺杂提高空穴浓度,然而这种掺杂会导致热电势的大幅下降和电子热导率的显著提升,使得ZT值的提升有限。此外,大多数研究只通过引入点缺陷或者球形纳米颗粒来散射声子,很少有利用堆垛层错或者具有大纵横比的纳米第二相来显著散射材料中的中低频声子(MLFPs)。
由于多元合金/化合物里MLFPs主导热输运,因此有效散射MLFPs是降低晶格热导率κL的关键。研究人员通过元素掺杂降低Cu2SnSe3的层错能(图1)以及利用Ag2Se与Cu2Sn0.88Fe0.06In0.06Se3的固相反应来分别引入高密度的堆垛层错和以[112]为轴的内生AgInSnSe4纳米针(图2和图3)来有效散射MLFPs。第一性原理计算表明,纳米针形成的内因是其(1 1 2)晶面具有高的表面能(图1)。理论分析发现,纳米针的纵横比是一个调控散射声子的额外自由度,通过改变纵横比可以散射不同频率的声子。平均径向尺寸为50nm、纵横比等于10的纳米针可以和堆垛层错一样显著散射MLFPs(图4),结合点缺陷及其他散射机制实现对Cu2SnSe3声子的全频谱散射,使其晶格热导率在848K时降低至理论最小值~0.2WK-1m-1。与此同时,研究表明在Cu2SnSe3的Sn位掺Fe以及Cu位掺Ag可以增加价带顶的态密度,并且Sn位掺Fe还可以构建额外的空穴传输通道(图5),这使其功率因子提升了3倍,在800K时达到了12μWcm-1K-2。Cu2SnSe3的最高ZT值在848K时可达到1.61,是目前本体系报道的最高值(图6)。相关工作为Cu2SnSe3及其他热电材料的热电性能调控提供了新思路。
图1 (a) Cu2SnSe3的广义层错能和 (b)AgInSnSe4的表面能
图2 微结构表征及应变分析
图3 层错的微观形貌
图4 热电输运性质及分析
图5 电子结构计算
图6 功率因子及热电优值
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