苏州大学 Adv. Funct. Mater: 通过界面少数载流子调制的俄歇效应辅助钙钛矿电致发光

原创 CQR 材料人

【背景介绍】

俄歇效应（Auger effect）是使原子、分子成为高阶离子的物理现象，伴随一个电子能量降低的同时，另一个（或多个）电子能量将增高。功能层界面是影响设备性能和功能性的重要因素。其中，由于异质接触、注入能量偏移和介电损耗引起的寄生界面效应通常是不利的。然而，界面处三载流子相互作用的俄歇效应（IAE）可以显著调制发光二极管（LEDs）的导通和驱动电压使得低能量的载流子足以克服注入势垒，从而实现亚带隙电压电致发光（EL）。这种理想的界面效应可以作为内置的升压器并降低各功能层中的压降，但是其难以捉摸的机理，在该领域仍然缺乏深入的了解。

钙钛矿材料在电致发光领域得到广泛关注，但是它们的离子性特点以及易被破坏的晶格结构尤其是在大偏压下的加速降解是导致器件衰退的主要原因。就这点而言，近红外钙钛矿LEDs（PeLEDs）由于其较低的驱动电压而表现出良好的工作稳定性，而需要大驱动电压的绿色和蓝色的钙钛矿LEDs的工作寿命相比之下短很多。

【成果简介】

基于此，苏州大学功能纳米与软物质研究院的廖良生教授和王照奎教授（共同通讯作者）报道了PeLEDs中IAE的机制。基于界面管理方法和界面电流调制，作者揭露了IAE先决条件和次要条件，其中亚带隙的二极管阈值电压（V_th）和合适的界面注入比对于实现IAE辅助EL必不可少。研究发现IAE过程可以由界面少数载流子控制，在俄歇界面上过量或匮乏的少数载流子注入将导致界面多数载流子的耗尽或IAE率低。因此，基于上述优点，利用IAE辅助的绿色PeLEDs（发射峰在512 nm）呈现出超低的工作电压，从而抑制了滚转并改善了工作稳定性，半衰期为11.5 h（1000 cd m^-2的初始亮度），比受控器件长几倍。该研究成果以题为“Auger Effect Assisted Perovskite Electroluminescence Modulated by Interfacial Minority Carriers”发布在国际著名期刊Adv. Funct. Mater.上，博士生苑帅、刘庆卫为本工作共同第一作者。

【图文解读】

图一、基于不用电子传输层PeLEDs的基本结构与电学特性

（a-b）U-Pe/钙钛矿/ETLs的器件结构图和平带能级；

（c-d）U-Pe薄膜和U-Pe/钙钛矿堆叠薄膜的AFM图像；

（e-f）具有不同电子传输层的钙钛矿LED的J-V和L-V曲线；

（g）J-V曲线的详细电信息，包括V_th、漏电和低注入区域；

（h）不同器件的理想因子。

图二、PeLEDs的界面探测

（a）电子和空穴电流路径的示意图；

（b）漏电位置的检测方法；

（c）Ir(mdq)₂acac（MDQ）、TPBi和氯化胆碱修饰的器件的半对数J-V曲线；

（d）MDQ修饰器件的EL光谱；

（e）PVK修饰后的器件和参考的J-V-E曲线；

（f）ZnMgO/ZrO₂/钙钛矿/ETLs的纯电子器件的J-V曲线。

图三、界面俄歇效应的触发条件研究

（a）以B4PYMPM作为ETL的电子电流调制器件的J-V曲线；

（b）具有不同ETLs的电子电流调制器件的J-V-L曲线；

（c）全部调制器件的电学参数总结，包括阈值电压、开启电压以及有源层的光学带隙；

（d）对于V_th低于EAOB/e的器件，界面注入比定义为I-MIN/I-MAJ。

图四、IAE辅助EL的机理图

图五、IAE机理在器件中的证明

（a-b）具有MDQ界面探测的基于PO-T2T（50和100 nm）的器件的电压相关EL光谱；

（c）三种典型器件的电流效率增益与电压的关系；

（d）IAE器件的注入模式图。

图六、IAE器件和普通器件的性能总结

（a）电流密度和亮度与电压的关系；

（b）不同偏压下IAE器件的EL光谱；

（c）器件EQE曲线；

（d）初始亮度为1000 cd m^-2时，器件的使用寿命对比。

【总结】

综上所述，作者探讨了IAE的机理并提出了IAE的前提和次要条件。对于带隙为V_th的器件，IAE过程由界面少数载波控制。利用IAE辅助的EL，钙钛矿LEDs表现出超低的工作电压，基本可忽略的效率滚降和改善的工作稳定性，这主要是由于在功能层中显著降低的电场强度。总之，本文开发的策略为增强钙钛矿LEDs的稳定性提供了一种可行的方法。

文献链接：Auger Effect Assisted Perovskite Electroluminescence Modulated by Interfacial Minority Carriers（Adv. Funct. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adfm.201909222）

本文由CQR供稿。

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