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1. Angew: 磁热微流体技术制备分层超细纤维助力超高能量密度超级电容器
具有有序多孔主链和高电荷转移的化学体系结构对于纤维状超级电容器（FSC）至关重要。然而，由于在压缩纤维中缓慢的离子动力学扩散和存储，实现高能量密度的FSC仍然是一个挑战。因此，构建高度三维互穿的多孔纤维网络和大的比表面积，以利于电荷动力学的扩散十分重要。近日，南京工业大学陈苏教授、武观老师提出了一种创新的磁热微流体方法，以有效地设计分层的碳多面体/多孔石墨烯（CP/HG）核壳微纤维。由于高度的磁热蚀刻和微流体反应，CP/HG纤维具有开放的内部连接和发达的离子通道，较大的比表面积（569.43 m2 g-1），丰富的氮活性位点（5.6%）以及超高电导率13290 S cm-1，从而可以大大缩短离子传输路径，并促进离子快速动力学扩散和过度存储。 基于CP/HG制备的 FSC表现出806 μWh cm-2的超高能量密度和2760 mF cm-2的大面积电容。此外，结合了基于芯片的FSC构建了实用的自供电耐力装置样机，可以成功驱动电动汽车，步行机器人和起重机的机械运动。Magnetothermal Microfluidic‐Assisted Hierarchical Microfibers for Ultra‐High Energy Density Supercapacitors. Angew. Chem. Int. Ed.. 2020. DOI:10.1002/anie.202000951https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2020009512. AEM 综述: 锌离子电池聚合物电解质的最新进展水性可充电锌离子电池（ZIBs）具有经济高效，储备量大，安全性高和成本低等优点，被认为是极具前景的下一代大规模储能系统。然而，水性电解质固有存在的问题，例如水分解反应，水蒸发和液体泄漏，极大地阻碍了ZIBs在能量存储中的发展。虽然聚合物电解质能够克服上述各项挑战，且有望应用于可穿戴电子设备中的未来，但是用于ZIBs的聚合物电解质的开发仍处于早期阶段。近日，复旦大学夏永姚教授等人对ZIBs的聚合物电解质，包括固体聚合物电解质，凝胶聚合物电解质和杂化聚合物电解质等研究进展以及电极与聚合物电解质之间的相互作用进行了全面的回顾和分析，并对结果表征和性能评估进行了讨论。同时，为了促进ZIBs聚合物电解质的进一步研究和开发，文章还总结分析了目前聚合物电解质发展所面临的相关挑战，并提出了一些克服这些挑战的潜在方法。Recent Advances in Polymer Electrolytes for Zinc Ion Batteries: Mechanisms, Properties, and Perspectives. Adv. Energy Mater. 2020, 1903977. DOI : 10.1002/aenm.201903977https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2019039773. Nat. Commu.: 有机负极和无机正极构建高性能水合氢离子电池水合氢离子电池受益于其成本效益和可持续性优点，被视为下一代电源中最有前途的能源技术之一。除了金属离子以外，质子（H+）也可以用作电荷载体。但是，由于形成水合氢离子（H3O+），裸露的H+几乎不能用作电荷载体，且H3O+的高脱水能（11.66 eV）阻止了脱溶剂过程（H3O+ →H+ + H2O）。也就是说，H3O+ 通常可以用作电荷载体，而不是裸露的H+。与这些金属离子相比，水合氢（H3O+）电荷载体显示出成本效益和可持续性优势。然而，H3O+的大小（大于裸Li +且接近裸Na +）限制了主体材料的选择，阻碍了水合氢离子电池的发展。近日，复旦大学王永刚教授团队提出一种基于酸性电解液中的有机pyr-4,5,9,10-四酮阳极和无机MnO2@石墨毡阴极的水合氢离子电池。该电池在阳极上进行醌/氢醌氧化还原反应，在阴极上进行MnO2/ Mn2+ 转化反应，同时在两个电极之间进行H3O+ 的转移。这种独特的运行机制为水合氢离子电池提供了高达132.6 Wh kg-1的能量密度和30.8 kW kg-1的超级电容器功率密度，以及超过5000次循环的长期循环寿命。此外，令人惊讶的是，即使在−40°C下使用冷冻的电解质，这种水合氢离子电池也能很好地工作，并且在–70°C下仍具有出色的倍率性能和循环稳定性。An organic/inorganic electrode-based hydronium-ion battery, Nature Communications, 2020.DOI: 10.1038/s41467-020-14748-5https://www.nature.com/articles/s41467-020-14748-54. ACS Energy Lett.: 电解质工程助力高容量且稳定的钠/钾离子电池合金化阳极开发和设计具有更高能量密度的钠和钾离子电池受到了研究人员的广泛关注。尽管最近报道的合金化阳极（如Sn和Bi）表现出比经典碳负极更高的容量，但是严重的容量衰减阻碍了其实际化应用。值得注意的是，容量的快速衰减和电池失效普遍被认为是循环过程中巨大的体积变化和不稳定的固体电解质界面（SEI）造成的。然而，近日，中科院长春应化所的Jun Ming研究员联合阿卜杜拉国王科技大学Husam N. Alshareef和汉阳大学Yang-Kook Sun教授开发了一种基于电解质工程技术来稳定合金化阳极的全新概念和方法，并对影响钠和钾离子电池合金化阳极性能的因素提出了新的见解。研究证明，溶剂化结构，尤其是阴离子在电解质中的类型和位置，可以通过金属盐和溶剂来调节，从而可以调节合金化阳极的性能。无需对阳极进行纳米结构控制或碳改性，该方法便可实现合金化阳极前所未有的高容量（> 650 mA h g–1）和循环稳定性（> 500循环）。此外，研究人员进一步引入了新的阴离子界面模型和合金化阳极反应模型，以解释在不同电解质中观察到的合金化阳极形态和电化学性能。该模型为合金阳极的形态和电化学性能提出了一种新的潜在机理，合金化阳极中容量衰减的根本原因不仅取决于众所皆知的体积变化或不稳定的SEI膜，还取决于阴离子的性质。这项工作不仅提出了一种新的合金化阳极失效机理，还为未来可移动离子电池中稳定合金化负极的电解质设计提供了新的指导方针。Lin Zhou et al. Electrolyte Engineering Enables High Stability and Capacity Alloying Anodes for Sodium and Potassium Ion Batteries. ACS Energy Lett. 2020. DOI: 10.1021/acsenergylett.0c00148https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.0c001485. AEM：阴离子调控固态电解质界面实现高库伦效率且稳定的锂金属阳极锂金属阳极的电化学界面区域的锂离子（Li+）的空间分布和传输特性直接决定了Li+的沉积行为。通过电解质化学对固体电解质中间相（SEI）上Li+ 溶剂化鞘层的调节，被认为是改变Li+的沉积行为最有效但又极具挑战的方法。近日，中科院金属所李峰研究员等人将1M三氟乙酸锂（LiTFA）引入电解液中来调节SEI上Li+ 溶剂化鞘层的环境，并促进快速离子迁移动力学，从而实现了具有高库伦效率（98.8%）的稳定锂金属阳极。由羰基（C=O）和Li+ 之间的强配位，TFA-可以取代部分溶剂分子形成溶剂化鞘结构，从而降低了Li+ 脱溶剂的能垒，从而促进快速去溶剂化动力学。此外，由于LUMO的能量比Li+ 溶剂化鞘中的溶剂低，TFA-具有优先降低的能力，可以形成稳定且LiF和Li2O均匀分布的SEI。这种稳定的SEI有效地降低了Li + 扩散的能垒，有助于实现低成核超电势，快速的离子转移动力学以及具有高循环稳定性的Li + 均匀沉积。这项工作不仅为调节Li + 溶剂化鞘中阴离子的反应以调控界面化学和改变Li+ 沉积行为提供了新的见解，而且为高能量密度材料设计和构建稳定SEI界面铺平了新道路。Wang, Z., Qi, F., Yin, L., Shi, Y., Sun, C., An, B., Cheng, H.‐M., Li, F., An Anion‐Tuned Solid Electrolyte Interphase with Fast Ion Transfer Kinetics for Stable Lithium Anodes. Adv. Energy Mater. 2020, 1903843. DOI:10.1002/aenm.201903843https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2019038436. AFM：硫基LiSICON/聚合物复合电解质和硫化聚丙烯腈正极构建高性能固态锂硫电池固态锂硫电池（SSLSB）由于具有高能量密度（2660 Wh kg-1）而受到广泛的关注，被认为是有前景的转化型反应电池技术。然而，SSLSB的电池化学仍然面临诸如缓慢的电化学动力学和突出的“化学机械”失效等挑战。为了应对这一挑战，德国明斯特大学Prof. Peter Bieker等人设计了一种SSLSB的新颖结构，通过将硫基-LiSICON/聚合物复合电解质（LGPS/PEO）与硫化聚丙烯腈（S/PAN）阴极相结合，制备出高性能固态锂硫电池。所得的LGPS/PEO复合电解质不仅具有高离子电导率（0.42×10-3 S cm-1）和Li+ 离子转移数（0.87），还可以实现良好的界面润湿和稳定的锂沉积/溶解循环。组装后的SSLSB全电池具有出色的倍率性能，在0.2 C和0.5 C倍率下容量分别为1183 mAh g-1和719 mAh g-1，并且可以在0.1 C下稳定循环50次，保持容量为588 mAh g-1。机理研究表明，在S/PAN阴极的充/放电过程中，自由基物种参与了硫接枝的共轭聚合物骨架的填充，有助于减轻阴极的大体积变化并保持快速的氧化还原动力学。这项工作对未来高性能固态锂硫电池的创新设计提供了新途径。Solid‐State Lithium–Sulfur Battery Enabled by Thio‐LiSICON/Polymer Composite Electrolyte and Sulfurized Polyacrylonitrile Cathode. Adv. Funct. Mater. 2020, 1910123. DOI:10.1002/adfm.201910123https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.2019101237. AFM：具有高锂离子转移数的新型胺官能化氮化硼纳米片离子凝胶电解质离子凝胶电解质由于其独特的电化学和热稳定性、难挥发性和安全性等优点，在固态电池中显示出巨大的潜力。然而，由于离子液体的强离子性质，离子凝胶电解质通常表现出较低的锂离子转移数，从而限制了其实际应用。近日，澳大利亚迪肯大学Ying(lan) Chen和Baozhi Yu等人通过热聚合工艺设计和制造了具有胺官能化氮化硼纳米片（AFBNNSs）的离子凝胶电解质。其中，AFBNNS被用作离子凝胶电解质的添加剂，以改善其离子传输性能。所获得的离子凝胶电解质显示出优异的机械强度，几乎是没有AFBNNSs的离子凝胶强度的两倍。更重要的是，所获得的离子凝胶电解质具有0.23的高锂离子转移数，与不添加AFBNNS的离子凝胶电解质相比，其锂离子转移数几乎提高了两倍。核磁共振分析结果显示，BN纳米片上的胺基与双（三氟甲磺酰基）酰亚胺阴离子（TFSI-）具有强相互作用，从而显着降低了阴离子迁移率，提高了锂离子迁移率。有限元模拟结果证实，由于其优异的机械性能和较高的离子传输能力，添加了AFBNNS的离子凝胶电解质可以显著抑制Li树枝状晶体的生长。使用AFBNNSs离子凝胶电解质的电池表现出稳定的锂沉积和出色的电化学性能，包括LiFePO4（LFP）|Li，LiCoO2（LCO）|Li和LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2（NCM）|Li在内的几种锂金属电池均表现出更高的容量和更长的循环寿命。这项工作不仅提供了一种提高离子液体电解质中锂离子转移数的新策略，而且为开发更高性能的固态锂金属电池开辟了新途径。Amine‐Functionalized Boron Nitride Nanosheets: A New Functional Additive for Robust, Flexible Ion Gel Electrolyte with High Lithium‐Ion Transference Number. Adv. Funct. Mater. 2020, 1910813. DOI：10.1002/adfm.201910813https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.2019108138. AFM：石墨烯-碳纳米管复合油墨书写高面积能量密度的全固态柔性微电容器微电子系统的持续发展离不开高性能的微型超级电容器（MSC）。MSC是一种具有平面叉指式结果的储能设备，具有高功率密度，快速充电/放电和长寿命 等优点。然而，MSC的进一步发展受到其低面积能量密度的阻碍。为应对这一挑战，西安交通大学Li Lei 教授团队利用石墨烯-CNT（G-CNT）复合油墨书写技术，开发了一种简单且可规模化制备全固态柔性MSC的方法。团队人员借助乙基纤维素形成G‐CNT墨水，将石墨烯和CNT均匀地分散在松油醇溶液中，该油墨稳定且易于编写图案化的G-CNT电极，而不需要添加集流体、粘合剂、导电添加剂和隔膜。其中，石墨烯和CNT均用作电荷存储的电化学活性材料。此外，CNT还可以增加复合材料的电导率，同时起到支柱的作用，扩大石墨烯片之间的空间，避免石墨烯聚集，促进电解质从结构中进出。归功于石墨烯和CNT之间的协同作用，该微型超级电容器表现出良好的电化学性能，具有1.36 µWh cm–2的高面能量密度和0.25 mW cm–2的功率密度，良好的循环稳定性和出色的机械柔韧性。Direct Graphene‐Carbon Nanotube Composite Ink Writing All‐Solid‐State Flexible Microsupercapacitors with High Areal Energy Density. Adv. Funct. Mater. 2020, 1907284. DOI：10.1002/adfm.201907284https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201907284来源：高分子科学前沿
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