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电催化分解水是解决能源危机的主要环节之一。层状双金属氢氧化物(LDH)材料具有良好的析氧(OER)性能，但其析氢(HER)性能较差，因此需要较高的过电位实现水的全分解。近日，内蒙古大学化工学院王蕾研究员课题组通过Ce掺杂及等离子刻蚀技术，提高CoFe LDH在碱性电解质中的HER性能。该工作要点在于：（1）等离子体刻蚀技术使得CoFe LDH纳米片剥离，比表面积增大，暴露更多活性位点催化HER。更为重要的是，CoFe LDH向CoFe2O4相转变，相转变的发生更加有利于HER性能提高。（2）稀土元素Ce的引入提高了电催化剂导电性，增加活性位点，加快电子传输，经等离子体刻蚀的Ce/CoFe LDH在电流密度10 mA cm-2下, HER过电位为73 mV，Tafel斜率为69 mV dec-1。将CoFe LDH和V-Ce/CoFe LDH同时作为阳极和阴极在1 M KOH中全分解水的过电位仅为1.65 V。实验结果与DFT计算吻合，证明了缺陷工程、相转变和电子结构调控能够有效促进HER性能提高。![]()
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图2. 材料形貌表征。SEM和TEM表明等离子刻蚀的Ce/CoFe LDH出现大量缺陷。![]()
图3. 材料表征。XRD、XPS和Raman表明CoFe LDH向CoFe2O4转变。![]()
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图6. CoFe LDH和V-Ce/CoFe LDH全分解水性能该工作对提高层状双金属氢氧化物HER性能提供了新思路，为层状双金属氢氧化物在全分解水研究中提供了切实可行的途径。该成果发表在Journal of Materials Chemistry A上，第一作者为内蒙古大学化工学院2019级硕士研究生刘淑杰，通讯作者为日本AIST产总研Tomohiko Nakajima研究员、德国埃尔朗根-纽伦堡大学Patrik Schmuki教授和内蒙古大学王蕾研究员。Promoting the hydrogen evolution reaction through oxygen vacancies and phase transformation engineering on layered double hydroxide nanosheetsShujie Liu, Jie Zhu, Mao Sun, Zhixue Ma, Kan Hu, Tomohiko Nakajima, Xianhu Liu, Patrik Schmuki, Lei Wang J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 2490-2497, DOI: 10.1039/C9TA12768B
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