Adv. Mater.：探寻、记录材料“弹性形变”的足迹学术资讯

来源：X一MOL资讯

非平衡系统的动态演变特性为复杂水平材料结构设计/构筑方面提供了简便策略，目前利用非平衡、扩散和化学模式现象进行材料设计已成为当前材料科学领域的研究热点。其中，Liesegang图案 (Liesegang patterns, LPs) 作为反应扩散形式的周期性沉淀图案，所形成周期性带结构和几何图案形状能够基于实验条件和外部施加力场（如电场或磁场）进行调控。然而，目前非平衡系统在周期性结构图案形成过程中的材料形变或环境变化信息捕捉、记录以及利用这些周期性图案进行复杂材料构筑方面的研究还尚未取得显著进展。
近日，土耳其比尔肯大学Bilge Baytekin博士研究团队以聚丙烯酰胺水凝胶为材料媒介，通过可拉伸水凝胶表面扩散-沉淀反应形成LPs，捕捉、记录了材料弹性形变过程的详细信息；类似于通过“年轮”评估树木生长过程中的天气及环境条件变化，研究团队基于体系LPs对水凝胶弹性变形的范围、持续过程和弹性形变时间等信息进行了解读、记录。此外，研究团队还进行了使用复杂图案沉积聚吡咯的实际应用探索。

不同应变条件下水凝胶弹性形变及LPs的形成。图片来源：Adv. Mater.
LP-凝胶体系可形成1D、2D,和3D几种扩散几何图案。其中由于特定构型水凝胶制备及其弹性形变可视化方面存在一定局限性，3D扩散模式方面的研究相对较少。在该研究中，研究团队将水凝胶沉积在柔性聚酯基底以便实验过程中对凝胶体系施加不同的拉伸应变（10%-50%）；同时，研究人员将含有1.0 m CuCl2（外电解质）的圆柱形琼脂糖印章凝胶置于聚丙酰胺凝胶中央位置。

凝胶体系表面不同LPs的表征。图片来源：Adv. Mater.
相较于非应变凝胶体系，外部拉伸应变机械能的持续输入使得体系反应物的扩散深度产生变化。在机械负载24 h时间范围内，不同应变情况下凝胶体系所形成LPs未呈现明显不同，LPs带扩散层及最终环状图案的纵横比基本一致。但是，在恢复未拉伸状态时体系所形成LPs产生明显区别，环状图案纵横比随初始应变的增加而增加，从而使得凝胶体系的弹性形变信息可视化。这一变化规律适用于凝胶体系表面不同反应时间所形成1D、2D以及3D维度的LPs。

凝胶体系表面可视化图案演变。图片来源：Adv. Mater.
基于去应变条件后，凝胶体系LP图案向post-图案（PPs）转变，研究人员能够对凝胶体系的弹性形变进行原位观察。对于凝胶表面1D图案，随着应力负载时间的增加，观察到的PPs逐渐增加。凝胶表面所形成的图案能够进行可逆的化学擦除和再生，使得凝胶体系能够多次循环再利用；几十次循环测试后凝胶体系仍能够保持良好的机械性能。此外，利用凝胶体系表面LPs的多层次可调控性，研究团队利用凝胶体系1D带状图案为模板实现了功能聚合物聚吡咯的简便图案化。

凝胶体系LPs用于聚吡咯图案化。图片来源：Adv. Mater.

总结
表面失稳是水凝胶等软物质材料体系表面常见的弹性形变形式。表面失稳形成的表面微结构能够赋予软物质体系独特的结构特性，使其在智能光学器件、细胞培养、润湿性/摩擦力等可调功能表面构筑等方面有着诸多的应用。该论文对水凝胶表面弹性形变行为的“可视化”研究，不仅将进一步加强人们对软物质材料应用性能的掌控，同时也为功能材料复杂图案化表面的构筑提供了理论参考。

原文：Mechanical Control of Periodic Precipitation in Stretchable Gels to Retrieve Information on Elastic Deformation and for the Complex Patterning of MatterMohammad Morsali, Muhammad Turab Ali Khan, Rahym Ashirov, Gábor Holló, H. Tarik Baytekin, Istvan Lagzi, Bilge BaytekinAdv. Mater., 2020, 32, 1905779, DOI: 10.1002/adma.201905779

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