苏正华/梁广兴/刘芳洋等：器件热处理对CZTS薄膜太阳电池效率提升的影响机制学术资讯

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【前言】近年来，铜锌锡硫（Cu2ZnSnS4，CZTS）半导体材料由于所含元素成本低廉，稳定性好，光学带隙可调以及较高的光吸收系数，在铜基薄膜太阳电池领域得到广泛关注和研究。然而目前基于铜锌锡硫薄膜太阳电池最高光电转换效率仅为11%，主要原因是材料本身较多的反位缺陷和不匹配的电池异质结界面能带结构，导致电池开路电压和填充因子都比较低。针对CZTS 电池开路电压低的问题，目前主要研究集中在缺陷钝化、梯度带隙、异质结热处理和阳离子替换等方面；而改善电池填充因子的问题，大部分研究通过钼背电极界面结构的调控来控制硫化钼层的厚度，降低串联电阻，达到改善填充因子的目的。为了同时提高铜锌锡硫薄膜太阳电池的开路电压和填充因子，本论文在镉离子替换的研究基础上，通过对整个电池进行热处理，一方面改善了前端电极ITO 薄膜的光电性能，另一方面通过热处理界面元素扩散，提高了界面层薄膜载流子浓度，优化了界面能带结构，降低了界面缺陷和体缺陷浓度，从而提升了少子寿命，抑制了非辐射复合，最终获得了12.6%的光电转换效率，是目前报道的纯硫化物薄膜太阳能电池的最高光电转换效率。深圳大学范平教授、苏正华研究员和中南大学刘芳洋教授为论文的通讯作者，深圳大学苏正华和梁广兴研究员为论文的共同第一作者。【成果简介】研究人员首先对太阳能电池前端电极ITO 薄膜进行热处理研究，获得了薄膜光电性能随热处理温度变化的规律；然后通过改进CZTS 电池结构，去除常规采用的本征氧化锌层，对整个电池进行后退火热处理，电池效率得到显著提升。研究发现，后退火热处理在改善ITO 薄膜性能的同时，适当的热处理促进了界面元素的扩散，特别是铟元素可以从ITO 薄膜经硫化镉层扩散至CZTS 吸收层，同时改善了界面的电子和空穴浓度；另外CdS/CZTS界面元素如Zn、Cd等的相互扩散可以优化界面能带结构，降低了电池IV曲线的扭曲和红光效应，电池填充因子得到改善；另一方面低温后退火可以减少CZTS吸收层薄膜的反位缺陷浓度，增加少子寿命，非辐射复合也得到抑制，最终电池开路电压和填充因子均获得改善，电池光电转换效率从6.9%提升到了12.6%。另外论文中提出了一种改进的薄膜剥离测量方法，为测量多层半导体薄膜中不同薄膜深度的光电属性提供了更可靠、更精确和原位的表征手段。上述成果以“Device Post-annealing Enabling over 12% Efficient Solution Processed Cu2ZnSnS4 Solar Cells with Cd2+ Substitution”为题发表在国际期刊Advanced Materials上。【图文导读】

图1

(a) 退火温度对ITO 薄膜光电性能的影响规律；

(b) 不同热处理工艺的电池I-V性能对比；

(d) 改进的半导体薄膜剥离测量工艺示意图。

图2 电池截面的HAADF 图像以及EDS 成分线扫描图

(a) 电池2；

(b) 电池3；

图3

(a) 电池1-3的室温CV和DLCP曲线；

(b-d) 电池1-3的变温DLCP 曲线（98K-293K）。

图4

(a-c) 电池1-3的室温暗态、光照和红光JV曲线。

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