【材料】生物碱结构导向剂合成超大孔分子筛学术资讯

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沸石分子筛具有规则的孔道结构、高比表面积和良好的水热稳定性，在催化、吸附、分离和离子交换等领域有极其重要的应用。然而，这类材料较小的孔径（0.4-1.0 nm）限制了其在大分子催化与分离方面的应用。超大孔分子筛（>12元环）因具有催化、分离有机大分子的应用潜质而得到越来越多的关注。通过使用预先设计的有机结构导向剂，结合锗、硼等杂原子的引入，超大孔新结构分子筛在过去几十年的开发中取得了重大进展。然而，目前超大孔分子筛的数量仍然较少，而且合成这类材料所需的有机结构导向剂难以合成、价格昂贵。

简单地修饰具有单一构型、独特刚性结构的生物碱便能获得结构复杂、新颖的大尺寸有机结构导向剂。利用上述策略，中山大学的姜久兴课题组（通讯作者）在前期工作中使用槐定碱衍生物作为有机结构导向剂合成了一种新型超大孔硅锗分子筛。这种分子筛具有新的分子筛拓扑结构，并首次发现了三维24 × 8 × 8元环交叉孔道结构SYSU-3（Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 6486）。

图1.（a）从苦豆子中提取苦参碱合成超大孔分子筛ITQ-37和ITQ-43的示意图；（b）文献报道合成ITQ-37和ITQ-43的有机结构导向剂和经过还原和甲基化所得到的苦参碱衍生结构导向剂；（c）和（d）分别为使用苦参碱衍生结构导向剂合成ITQ-37和ITQ-43的X射线衍射图谱及其77 K条件下的氮气吸附-脱附等温线。

近日，该课题组与中石化上海石油化工研究院的杨为民课题组合作，通过使用简单修饰的苦参碱结构导向剂能同时合成具有30元环孔道结构的ITQ-37分子筛和28元环孔道结构的ITQ-43分子筛。值得注意的是，这两种结构的分子筛是目前仅有的具有介孔结构的晶态沸石分子筛。以往文献报告合成这两种分子筛的有机结构导向剂存在价格昂贵、合成条件苛刻的缺点。相比之下，苦参碱和氧化苦参碱作为在国内广大地区种植的苦参中含量最高的生物碱，苦参碱衍生的结构导向剂具有易于合成、成本低廉和可持续性的特点。该工作对改性天然产物作为新型廉价有机结构导向剂合成超大孔分子筛和其他多孔材料具有一定的启示性和实际应用意义。相关研究发表在Chemical Communications上。

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