缺陷碳基材料用于可充电锌空气电池学术资讯

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能源短缺与环境问题推动了新能源研究领域的蓬勃发展。可充电锌空气电池作为极具潜力的一种能源存储和转换技术，有着高能量密度，环境友好的特点，因此受到了广泛的研究，其充放电原理如1图所示。碳材料导电性好，比表面积大，抗腐蚀性强并且价格低廉，因此是可充电锌空气电池中氧电极催化剂材料的优良选择。据大量文献报导，碳材料的ORR/OER活性来源于其内部缺陷。碳原子的缺失或杂原子的掺杂破坏了完整的π键，导致O2及中间产物的吸脱附行为发生了变化。基于这种理论，关于缺陷碳基氧催化剂的研究成果层出不穷。

图1. 可充电锌空气电池构造及充放电原理。

近日，中国科学技术大学宋礼教授课题组的江宏亮博士（通讯作者）在Batteries & Supercaps 在线发表了关于缺陷碳基材料用于可充电锌空气电池的综述文章，第一作者是中国科学技术大学的硕士研究生王思迪。该文章从两方面进行了总结和讨论：（1）缺陷碳基ORR/OER电催化材料的设计与活性位点表征；（2）基于缺陷碳的双功能电催化剂性能与结构关系。最后对该方向所面临的问题和发展进行了总结和展望。

图2. 缺陷碳的分类。

作者认为，碳缺陷分为两类（如图2所示）：（1）本征缺陷。包括拓扑缺陷、空位和孔洞，以及碳边缘。（2）非本征缺陷。此类缺陷由杂原子掺杂所致，包括非金属杂原子（B、N、P、S、F、Cl等）和金属原子掺杂（贵金属/过渡金属）。以此分类为基础，作者总结了含不同缺陷的碳材料的设计与制备方法，结合详细的表征，证明了目标缺陷的成功合成。其中对碳缺陷的深入研究得益于电子显微技术（直接观测）和谱学表征技术（间接计算和分析）的发展进步。球差校正可以使透射电镜分辨率在无需提高加速电压的情况下大大提高；高角环形暗场-扫描透射显微镜（HAADF-STEM）成为研究缺陷的重要手段；串联STEM和能谱仪（EDS）或电子能量损失谱仪（EELS）可以实现对缺陷位置的亚埃级元素分辨；X射线吸收谱（XAS），包括近边结构（XANES）和扩展边精细结构（EXAFS），在研究缺陷位置原子氧化态、成键类型和几何构型上发挥着越来越重要的作用。

对于构效关系的解释，主要基于第一性原理的计算。本文通过对无金属缺陷碳催化剂、单原子催化剂、缺陷碳与金属氧/氮/硫/磷化物复合材料的双功能催化性能与计算结果的相互印证，解释了锌空气电池充放电过程中电极材料的催化机理。

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