连发3篇Nature,武汉大学邓鹤翔/昝菱等在材料学及生命科学取得重大进展

科技工作者之家 2020-09-10

来源:iNature

有机框架材料(MOF)以与气体分子的特殊相互作用而闻名。因为其丰富有序的孔隙率,这使它们成为将气体分子光催化转化为有用产品的候选者。尝试使用MOF或基于MOF的复合材料进行CO2光还原,但是与现有的固态或分子催化剂相比,会大幅度降低CO2转化效率。

2020年9月9日,武汉大学邓鹤翔、昝菱及上海科技大学 Osamu Terasaki共同通讯在Nature在线发表题为“Filling metal–organic framework mesopores with TiO2 for CO2 photoreduction”的研究论文,该研究开发了一种TiO2填充金属-有机框架材料(MOF)。通过在MOF中创建``分子隔室'',允许光吸收/电子产生的TiO2单元与MOF中的催化金属簇之间产生协同作用,因此有助于光催化还原CO2,同时产生O2。据估计,该构造中一种隔室中的TiO2单元的活性是另一种隔室中的TiO2单元的44倍,这突显了TiO2在该系统中精确定位的作用。

另外,2020年4月27日,武汉大学,复旦大学,香港科技大学,上海环境监测中心,香港中文大学等多机构合作,陈宇,蓝柯,阚海东,伏晴艳,何建辉,宁治共同通讯在Nature 在线发表题为“Aerodynamic analysis of SARS-CoV-2 in two Wuhan hospitals”的研究论文,该研究通过测量2020年2月和2020年3月COVID-19爆发期间武汉两家医院不同区域气溶胶中病毒RNA的含量,研究了SARS-CoV-2的空气动力学性质。隔离病房和通风良好的病房很低,但是在病房的厕所里升高了。除了在两个容易拥挤的地区(可能是由于人群中携带者被感染)以外,在大多数公共区域中都无法检测到SARS-CoV-2 RNA的水平。该研究发现,一些医务人员区域最初具有高浓度的病毒RNA,且气溶胶的大小分布在亚微米和/或超微米区域显示峰值,但在执行严格的消毒程序后,这些水平降低至无法检测的水平。尽管我们尚未确定在这些医院区域中检测到的病毒的传染性,但该研究建议SARS-CoV-2可能通过气溶胶传播的潜力该研究结果表明,室内通风,开放空间,对防护服进行消毒以及对厕所区域的正确使用和消毒可以有效地限制气溶胶中SARS-CoV-2 RNA的浓度。未来的工作应探索雾化病毒的传染性(点击阅读)。

2020年3月11日,武汉大学物理科学与技术学院袁声军及英国曼彻斯特曼彻斯特大学物理与天文学系A. K. Geim共同通讯在Nature 在线发表题为“Limits on gas impermeability of graphene”的研究论文,该研究使用用石墨烯紧密密封的小型单晶容器,显示出无缺陷的石墨烯是不可渗透的,其精度比以前的实验高八到九个数量级。该研究能够辨别(但没有观察到)每小时只有几个氦原子的渗出,并且此检出限对所有测试的其他气体(氖气,氮气,氧气,氩气,氪气和氙气)均有效,氢气除外。该研究工作为二维材料的不可渗透性提供了重要参考,并且从基本的角度及其潜在应用意义很重要(点击阅读)。

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通过人工光合作用将二氧化碳还原成有利用价值的化学产品不仅能够为能源危机提供新的解决方案,而且能够有效减少生态环境中二氧化碳的含量。然而,人工直接光还原二氧化碳的效率目前很难超过植物(全光谱下0.5-5%),且往往需要牺牲剂的辅助,而不是像植物一样释放出氧气。
本研究中使用的MOF是基于对苯二甲酸铬的MOF MIL-101。 MIL-101中共存在三种类型的孔:8、29和34Å,分别表示为微孔,中孔I和中孔II。钛前体仅可进入中孔I和II这两个中孔,并允许TiO2产生分子区室,分别称为区室I和II。TiO2在MOF的特定孔中的生长是通过以正丁醇钛为前体的包裹和逐步水解来实现的。
这些分子区室中的TiO2单元主要以锐钛矿形式存在,这通过拉曼光谱和通过同步加速器X射线源进行的成对分布函数分析中指纹峰的存在来揭示。扫描电子显微镜(SEM)分析表明MOF晶体表面不存在TiO2。引入TiO2时,即使在高负荷下,MOF结构的完整性也能很好地保持。而基于实验室和同步加速器的X射线源,反射强度随着TiO 2含量的变化而系统地变化,从而证实了TiO 2在孔内的成功生长。
总之,该研究发了一种TiO2填充金属-有机框架材料(MOF)。在复合材料42%-TiO2-在-Cr-MIL-101-NO 2中观察到在350 nm处CO 2光还原的表观量子效率为11.3%。该材料有助于光催化还原CO2,同时产生O2。
在此工作的开展的六年半时间内,江卓和徐晓晖直面“纳米功能材料连接、排列及取向的定制”这一关键科学挑战,通过反复尝试和不断优化,系统探究了MOF介孔孔道定制TiO2生长的理论机制,最终实现了半导体纳米材料在MOF中的无损填充。
此外,上海科技大学马延航教授、Hae Sung Cho研究员、Peter Oleynikov研究员、Osamu Terasaki教授为材料的结构表征提供了重要帮助;厦门大学贾玫同学和程俊教授为结构模拟提供了第一性原理计算;论文的合作者还包括武汉大学丁灯、王超、吴洁、周毅同学以及彭天佑教授。此工作获得了国家自然科学基金,国家重点研发计划,和武汉大学创新团队项目的资助。武汉大学大型仪器共享平台、测试中心、上海同步辐射光源以及合肥强磁场中心为此项工作的开展提供支撑。

来源:Plant_ihuman iNature

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