电场调控适核酸适配体-石墨烯场效应管修饰密度学术资讯

来源：ACS美国化学会

英文原题：Modulating the linker immobilization density on aptameric graphene field effect transistors using an electric field

作者：Zhuang Hao (郝壮), Yunlu Pan (潘昀路), Cong Huang (黄聪), Ziran Wang (王子然), Qiao Lin (林乔), Xuezeng Zhao (赵学增), Shaoqin Liu (刘绍琴)

近日，哈尔滨工业大学潘昀路教授团队与美国哥伦比亚大学 Qiao Lin教授合作，报道了一种通过引入电场来提高核酸适配体-石墨烯场效应管(A-GFET)纳米生物传感器上联结分子(1-Pyrenebutyric acid N-hydroxysuccinimide ester, PASE)修饰密度的方法。相关研究成果近期作为封面文章发表在 ACS Sensors 期刊上，哈尔滨工业大学郝壮讲师为本文的第一作者。

核酸适配体-石墨烯场效应管(A-GFET)纳米生物传感器结合了核酸适配体探针(Aptamer)的高选择性与石墨烯场效应晶体管(Graphene field effect transistor, GFET)的高灵敏度等优点，在疾病标志物检测设备的开发领域具有重要应用价值。基于核酸适配体探针(Aptamer)的生物传感器其灵敏度与敏感元件表面修饰的 Aptamer 密度直接相关，对于A-GFET传感器而言，Aptamer一般需要通过含有芳香环结构的联结分子，如1-芘丁酸N-羟基琥珀酰亚胺酯(1-Pyrenebutyric acid N-hydroxysuccinimide ester, PASE)等锚固在石墨烯表面。因此，提高 PASE 的修饰密度即可间接提高Aptamer的修饰密度，对改善A-GFET传感器的检测灵敏度有着积极的影响。图1. PASE分子“电场修饰法”的原理示意图与测试结构照片

本文报道了一种“电场修饰法”(图1)来提高核酸适配体-石墨烯场效应管(A-GFET)纳米生物传感器上PASE修饰密度。该团队研究人员发现PASE是一种极性有机分子，其正负电荷中心并不重合，而芘基结构为电子富集体，也是PASE分子的负电荷几何中心。在传统的修饰过程中，PASE溶液滴加在石墨烯表面，此时PASE分子在溶液中的排布是随机无序的。当通过插入溶液中的外置Ag/AgCl栅电极施加一个负电场时，由于静电感应作用，在石墨烯内部会出现等量的正电荷。此时PASE分子由于静电排斥作用有序地按照负电荷中心芘基在下、正电荷中心N-羟基琥珀酰亚胺基团在上的方向排列，并且由于石墨烯内部正电荷的吸引作用，使得在石墨烯附近的PASE分子更容易与其接触，继而增大了PASE分子修饰的成功几率，增加了PASE的修饰密度。随后研究人员还对施加电场强度与PASE修饰密度的增量之间的关系进行了定量分析(图2)。图2. 外加电场对PASE修饰密度的影响

同时，为了验证“电场修饰法”改善Aptamer修饰密度会对A-GFET的蛋白分子检测性能提升有着积极的影响，研究人员对使用“电场修饰法”前后的A-GFET分别对磷酸盐溶液和人体尿液中的蛋白分子白细胞介素-6和胰岛素的检测进行了测试。从图3、4中可以明显看出，采用“电场修饰法”后的A-GFET在不同检测溶液环境中对白细胞介素-6和胰岛素的最低检测极限都得到了明显改善。

图3. 采用“电场修饰法”前后 A-GFET 对白介素-6和胰岛素在磷酸盐溶液中的检测

图4. 采用“电场修饰法”前后 A-GFET 对人体尿液中胰岛素的检测

该工作得到了中国博士后基金、黑龙江省博士后基金、教育部重点实验室开放课题、美国国家科学基金会与美国卫生研究院等的资助。

来源：gh_0320d0d498b4 ACS美国化学会

原文链接：http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzIyMjgzMzI0Ng==&mid=2247503748&idx=1&sn=ca233b59ab3ea85176ad9f63221c09a2&chksm=e825f0b5df5279a3fa2bc121eec359e04a0090e9b2f3e63f0e61e7e28ceda3636486c3b7f938&scene=27#wechat_redirect

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