高度极化氧硫基团助力强响应红外非线性光学晶体学术资讯

来源：X一MOL资讯

波长在3-20 μm的中远红外可调谐激光在军事和民用方面，如激光制导、红外激光通讯、红外遥感、红外激光雷达以及环境监测等，都有非常重要的应用。红外非线性光学晶体材料可以通过光学参量震荡（OPO）、倍频（SHG）或者差频（DFG）等非线性频率转换技术，变频输出中远红外激光。目前实用的ZnGeP2、AgGaS2和AgGaSe2等黄铜矿结构晶体均为国外在20世纪70年代发现，但它们都存在各自的问题，例如AgGaS2的热导率小，激光损伤阈值较低，难以实现高功率激光输出；ZnGeP2晶体中存在严重的双光子吸收，难以实现宽频输出。这些问题都限制了材料的实际应用。因此，探索高性能的新型红外非线性光学晶体材料具有十分重要的意义。

近日，北京大学黄富强课题组与中科院理化技术研究所姚吉勇课题组以及华中科技大学翟天佑课题组合作，从晶体结构设计出发，将高度极化的Sb/O/S基团作为功能基元，开发出一种新型强响应红外非线性光学晶体Sr6Cd2Sb6O7S10。该材料在2.09 μm激光照射下，可以实现高强度倍频信号（SHG）输出，是同等条件下AgGaS2的4倍，这是目前已报道的氧硫化物非线性材料中的最高值。该材料具有相位匹配的特性，因此具有潜在的实际应用价值。此外，基于单晶的变温倍频测试表明，降温可以显著提升倍频响应强度，达到室温下的20倍，为进一步提高输出强度提供便利手段。理论计算表明，材料的非线性响应主要来源于高度极化的SbOS4基团，验证了晶体结构设计的有效性。本研究为探索高性能的新型红外非线性光学晶体提供了新的设计思路。

研究结果发表于Angew. Chem. Int. Ed.。北京大学博士研究生王瑞琦为本文的第一作者，黄富强教授、姚吉勇教授、翟天佑教授和张弦博士为本文的共同通讯作者。

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