石墨相氮化碳分离膜的选择性渗透学术资讯

来源：X一MOL资讯

二维分离膜是实现海水淡化、污水净化的理想材料，而如何调控二维材料的层间距离是提升薄膜分离性能的关键所在。近日，中国科学技术大学的刘波团队通过对二维石墨相氮化碳（graphitic carbon nitride, GCN）进行功能化，制备出具有层间距和层间化学环境可调的分离膜，并实现亚纳米尺度的精准筛分和高效立体选择性渗透。

作为一种二维层状材料，GCN在催化和分离领域的优异性能受到广泛关注。就利用层空间调控来实现不同尺寸和电荷的离子和分子的筛分而言，以氧化石墨烯（GO）为代表的二维薄膜近年来成为分离领域的研究热点。但一方面GO的层间距在空气湿度改变时会发生明显变化，无法保持结构稳定性；另一方面，GO薄膜的分离性能主要还是集中在水相体系中，但其他领域（如生物医药中对映异构体的分离）所需要的分离过程则常常需要在非水相体系中完成。高度稳定的惰性GCN具有类似于GO的平面网络结构，但将GCN用作分离膜的研究还未成熟。

有鉴于此，中国科学技术大学团队提出一种依赖静电机制，通过质子化和阴离子嵌入的协同作用，调控GCN层间距离和层间化学环境调控的普适性策略，并实现亚纳米尺度下的精准筛分。得益于GCN二维结构中存在确定分布的氮原子，其孤电子可被强酸质子化，而嵌入到GCN层间的强酸阴离子又可以调控层间距离，从而得到有效层间距为10.8 Å的纳米通道，并可保持稳定。这种阴离子支撑的GCN层空间可以在亚纳米尺度下选择性筛分不同尺寸的待分离物种，从而实现高效分离（图1）。

图1. （a）强酸阴离子嵌入质子化的GCN进行层间距精准调控示意图。R-SO3代表Brønsted酸根离子；（b）GCN-SA薄膜对不同尺寸的溶质分子的筛分效应示意图；（c）纳米级厚度GCN-SA薄膜在亚纳米尺度下的精准筛分性能，内置图为不同溶质的截留率和水合半径之间的关系。

进一步沿用上述概念，该研究团队在GCN层间引入手性酸，同时实现层间距和层间手性化学环境的调控。得到的GCN基手性分离膜对一系列对映异构体表现出明显的选择性渗透性能，具有明确的截断分子量。通过柠檬烯外消旋体的渗透实验发现，其对映体过量值可达89%（图2）。

图2 （a）GCN基手性分离膜对不同对映异构体的立体选择性渗透示意图；（b-d）GCN-CSA薄膜对柠檬烯外消旋体进行（b-c）等压和（d）给压渗透， Feed端和Permeate端溶液的CD信号强度随渗透时间的变化。

GCN的有效功能化一直被认为是提高其性能的关键，而这项工作提出的质子化和阴离子嵌入的协同策略，一方面为调控其它二维材料的层间结构和性能提供思路，另一方面赋予二维材料更为广阔的应用前景，使其在生物医药中（如手性药物分子的分离）的应用成为可能。

这一成果近期发表在Nature Communications上，文章的第一作者是中国科学技术大学博士研究生王洋。

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