单量子点中库伦作用诱导的巨大光电流增强效应学术资讯

　　由于量子限制效应，半导体量子点具有类似原子的分立能级，使其成为量子信息处理的载体之一而被广泛研究。目前，自组织生长的半导体量子点在单光子源、纠缠光子对和自旋量子比特方面已经实现了许多重要应用。

此外，作为第三代太阳能电池的量子点太阳能电池具有潜在的高光电转换效率的优点，因此研究和理解量子点中载流子的激发和传输过程对提高光电转换效率有重要意义。对于基于量子点的太阳能电池，在载流子的激发和传输过程中会形成不同激子态，包含不同数目的电子和空穴。为了提高转换效率，电子和空穴间的库伦吸引形成的激子解离过程被广泛研究，而同种电荷间的库伦排斥对载流子隧穿的影响则有待探索。　

　共振激发单量子点光电流是单自旋量子比特初始化和探测的一种常用方法，且可以在单电荷的水平上研究激子的动力学。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心光物理重点实验室许秀来课题组一直致力于量子点光电特性的研究工作，在前期的工作中利用单量子点光电流方法实现了高保真度的空穴自旋初始化（Phys. Rev. B 90, 241303 (2014)）和水平磁场下暗激子的高精度探测（Phys. Rev. Applied 8, 064018 (2017)）。

最近，博士生彭凯同学在许秀来研究员指导下，利用单量子点光电流方法发现了单量子点中库伦诱导的巨大的光电流增强现象，并从理论上分析了该现象产生的机制是由空穴间的库伦相互作用导致隧穿速率增加形成的。相关结果发表在Phys. Rev. Applied 11, 024015(2019)。

　　为了研究单个量子点的光电特性，他们制备了嵌有量子点的肖特基器件，器件示意图如图1（a）所示。通过电压调制的单量子点光谱，确定了量子点不同激子态的能量，如图1（b）所示。相比于包含一个空穴和一个电子的中性激子（X0），带正电激子（X+）包含两个空穴和一个电子，由于多出的空穴的库伦作用，能量比中性激子（X0）高。故为了实现X+的共振激发，需要两步双色激发，示意图如图2 (a)和(b)所示。当一束激光共振激发X0时，在外电场作用下，由于电子具有较小的有效质量，它会很快地隧穿出量子点。而空穴具有较长的寿命，可以作为初态由第二束激光共振激发到X+态。X+中的电子会很快隧穿出量子点，留下两个空穴。此时空穴间的库伦排斥作用会使一个空穴以较快的速率隧穿出量子点，而另一个空穴则可以作为初态被再次激发到X+态。这种空穴间的库伦排斥导致的加速隧穿和空穴的重复利用可以使X+的光电流相比X0有大幅度增强。如图2（c）所示，在高激发功率下，双色激发的X+光电流（蓝线）比X0的光电流增强了30倍左右。通过测量X0和X+的饱和功率光电流谱，并结合四能级速率方程，可以得到单空穴的隧穿时间为3.96 ns，而双空穴时的空穴隧穿时间为0.14 ns，因此可以推测空穴间的库伦排斥作用使空穴的隧穿速率有了约30倍的提高。

通过研究不同电场下的空穴隧穿行为，利用WKB模型拟合得出空穴间的库伦相互作用使空穴的隧穿势垒降低了8.05 meV，与光谱结果一致。该工作利用光电流方法首次定量研究了单个量子点中库伦诱导的巨大的光电流增强现象，为在纳米尺度单电荷水平上理解量子点太阳能电池中的光电转换过程以及提高量子效率提供了物理基础。

　　该工作得到了国家自然科学基金（批准号：61675228,11721404, 51761145104, 11874419）、中科院先导科技专项（批准号：XDB07000000，XDB28000000）、中科院科研仪器设备研制项目（批准号：YJKYYQ20180036）和中科院创新交叉团队项目的支持。　　

文章链接：https://journals.aps.org/prapplied/abstract/10.1103/PhysRevApplied.8.064018https://journals.aps.org/prapplied/abstract/10.1103/PhysRevApplied.11.024015