Angew. Chem.：表面电子耦合用于高效析氢反应学术资讯

来源：X一MOL资讯

多样化的清洁能源技术组合对人类社会的脱碳至关重要，电催化分解水通过直接利用可再生资源提高氢气产量，减少为生产氢气而对化石燃料的消耗，为脱碳提供了一种可行的替代方案。然而目前电解水产氢的难点在于高效、稳定、廉价的催化剂的开发。如何在保持结构稳定性的同时，最大限度地提高材料在析氢反应中的活性是一大挑战。

表面改性是提高催化剂内在活性的一种有效策略。在传统的催化剂调节策略中，电子耦合碳基基体或杂原子掺杂是提高活性的有效手段，但仍存在一些缺陷需要适当考虑。例如，活性催化剂与碳基基体之间非共价相互作用导致催化剂构型不稳定、分布不均匀，或者在碳包覆策略中，催化剂与电解质之间的接触受到阻碍，限制了其有效活性。对于非金属杂原子掺杂，大多数合成工艺，如高温热解或退火，都需要复杂的实验条件，很难得到工业生产者的青睐。特别是在高温条件下，为了满足各种催化反应，调节催化剂表面元素不同的掺杂含量，可能会破坏催化剂的结构稳定，导致其固有的催化活性丧失。针对上述问题，合理设计高效的电催化剂是提高其活性的关键。

近日，重庆大学的王煜教授团队利用简化的压力辅助装置对V8C7和单层石墨烯异质结构进行低温可控表面氮修饰改性，并用于碱性电解水析氢反应。

表面氮原子和单层石墨烯对V8C7的修饰在碱性析氢反应的应用中具有独特的优势：首先，单层石墨烯部分覆盖在V8C7表面，暴露其更活跃的位点；其次，G/V8C7在低温（120 ℃）条件下的表面N原子改性，实现了在保持其结构稳定性的前提下，对活性部位的电子结构进行调控。结果表明，表面吸附的N原子在G/V8C7表面具有稳定的构型，N与V之间的电子耦合作用是加速水吸附活化的必要条件。同时，氮修饰的G/V8C7异质结构由于电子在外延石墨烯上的积累存在分域式协同催化作用，使石墨烯成为H*吸附和随后与相邻H2O反应的活性位点。结合两种表面电子调控方法，N-G/V8C7显示出优异的析氢活性。本研究对N修饰的G/V8C7的电子结构及其反应机理有了更深入的了解，并提供了一种有效的表面电子调控策略，为其他非金属原子低温表面改性提供了指导；同时，为石墨烯在电催化等领域的应用提供了新的思路。

来源：X-molNews X一MOL资讯

原文链接：http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzAwOTExNzg4Nw==&mid=2657619877&idx=5&sn=bfd7ae8b4601e58536d30907419dae8e&chksm=80f82675b78faf635da6811fa9e5e8cafc4dee6a47084401852ff1f56ce314de144b97853a75&scene=27#wechat_redirect

电话：（010）86409582

邮箱：kejie@scimall.org.cn