基于亚波长等离激元的超低阈值纳米激光器

来源：两江科技评论

导读

近日，来自美国西北大学、哥伦比亚大学以及劳伦斯伯克利国家实验室等的研究团队设计了一种亚波长表面等离激元纳米激光器，集成两项关键技术，成功增强纳米腔与镧系离子（Ln3+）发射器之间的耦合，降低上转换激光阈值，显著提高了设备稳定性。这种低阈值上转换纳米激光器在近红外泵浦下连续工作6小时后，仍能以一定频率提供定向、超稳定的输出，这为之前无法实现的相干纳米光应用提供了新的发展前景，为集成紧凑、低功耗电路以及体内应用（包括深部组织成像、传感）提供了更多的可能性。本研究工作以Ultralow-threshold, continuous-wave upconverting lasing from subwavelength plasmons为题发表在《Nature Materials》上。

研究背景

微型激光器是用于产生相干光的新兴平台，在活体细胞成像、固态照明和智能手机的三维迅速传感等方面有广泛的应用。室温下连续波激光是集成光电器件和优化光相互作用调制的关键。集成增益的等离子体纳米腔可以在亚波长范围内产生相干光，超过了半导体纳米线等介质腔体中同应变模体积的衍射极限。然而，由于纳米腔存在一定损耗以及热不稳定性，使得现有纳米级激光器局限于脉冲泵浦和低温工作。而这里Ag纳米阵列附近的强电磁场阈值可降低到70Wcm-2，比其他微型激光器低几个数量级，该等离子体纳米阵列上转换激光器在近红外泵浦下连续工作6小时后，仍能以一定频率提供定向、超稳定的输出，这为之前无法实现的相干纳米光应用提供了新的发展前景。

基于镧系的上转换纳米颗粒（UCNP）是一种光稳定的固态非线性发射体，能够有效地连续吸收多个近红外（NIR）光子，并在可见光段和较短的近红外波段下发射。近年来，UCNP被用作微型激光器的高增益介质，其与介电微腔和超材料的集成产生了多波段上转换激光。与其他增益材料相比，UCNP表现出较长的辐射寿命、低饱和强度，有助于连续（CW）泵浦和粒子数反转的形成。UCNP激光所需的泵浦功率比基于量子点、染料分子或传统非线性光学材料的纳米激光器低几个数量级。等离子体纳米结构产生的强电磁场可以有力地增强多光子上转换过程。然而，单纳米颗粒的表面等离激元共振具有典型的宽带特性和低模质量，UCNP多个窄能带的频谱重叠会由于内部能量转移而导致在单一目标模式下的输出效率降低。而金属纳米粒子阵列可以克服这些挑战，与单个纳米粒子相比，集成相干耦合可以产生窄晶格等离激元共振（线宽<5nm），可以抑制辐射损耗和带来近场增强。

创新研究

本研究工作展示了室温下连续波上转换激光，显示出亚波长等离子体的低阈值和良好的光稳定性。研究者利用Yb3+/Er3+共掺杂的上转换纳米颗粒包覆在银纳米阵列上实现了具有选择性的单模激光；该阵列支持单晶等离子体腔模式，并且在垂直方向上具有大于波长λ/20的场局域。与具有多个腔模的光子微腔相比，单个晶格的等离子体纳米腔阵列支持单一窄模，可选择性地增强特定的上转换能量跃迁。

本实验设计了一种亚波长等离子体纳米激光器，集成了两项关键技术，成功增强纳米腔与镧系离子（Ln3+）发射器之间的耦合，降低上转换激光阈值，显著提高了设备稳定性。首先，研究人员制备银纳米阵列，其晶格等离子体的共振与掺杂敏化剂Yb3+离子/发射极Er3+离子的胶体UCNP中的红色Er3+上转换发射跃迁重叠（图1a-c）。然后，继续开发了具有高Ln3+含量的核壳结构的UCNP，与标准组分相比，它具有更好的发光性能和更低的饱和强度。在全固态系统环境下，980nm的近红外泵浦可以激发UCNP中的Yb3+离子，从而将能量转移到Er3+离子，以促进多个可见光段和近红外波段的上转换发射，而晶格等离子体子模式可以被设计为选择性耦合Er3+发射（红色）（图1d）。最后，本实验实现了在室温下进行的连续上转换等离子体纳米激光，在连续和脉冲泵浦条件下都能实现连续发射，实验的时域半量子模型捕捉到了特征粒子数反转和强光学非线性；即使在长时间工作（>6h），该激光器仍能发射非常稳定的激光，其激光阈值低至29Wcm-2，明显低于其他等离子体上转换纳米激光器。总的来说，这种具有近红外泵浦的低阈值上转换纳米激光器为集成紧凑、低功耗电路以及体内应用（包括深部组织成像、传感和光基因操作）提供了更多的可能性，本研究工作提供的全固态纳米激光平台为实现量子光学技术和商用片上光子器件提供了广阔的发展前景。

图文速览

图1 室温下银纳米柱阵列上的连续波上转换纳米激光。

a.在Ag阵列上的UCNP涂层的示意图,其中银纳米粒子直径为80nm，高度为50nm，UCNP膜厚约150 nm。

b，扫描电子显微照片，显示部分涂层（右）为包覆14nm核壳结构UCNP纳米薄膜的银纳米柱阵列。

c，时域有限差分法模拟Ag纳米粒子共振场(n= 1.46)的典型近场图。

d，Yb3+，Er3+能级与晶格等离子体的耦合机制。

e，λ=664 nm处晶格等离子体共振的光谱图。

f，输入-输出曲线随发射线宽的逐渐变窄，低激光阈值为70Wcm-2。

图2 上转换纳米激光器的偏振及其光稳定性。

a，测量远场光束分布的实验光学装置的原理图。

b，阈值以上激光发射的远场光束分布。

c，90°偏振泵浦下的偏振相关激光发射。

d，664nm激光模式的发射强度和自发辐射（se）随偏振角θ的变化。

e，f，连续照射6 h过程中激光光谱、强度和波长（红色和蓝色曲线）的稳定性，图象表现出了稳定的发射强度和适度的模式漂移（<0.15 nm）。

图3 脉冲激光下的上转换连续波纳米激光和时域半量子模型。

a，分别与间距为450（蓝色）和460 nm（红色）的Ag纳米柱阵列耦合的UCNP在λ=650和660 nm处激光光谱图。

b，对数刻度的输入-输出曲线显示在660 nm处模式的激光阈值略低。

c，描述上转换纳米激光和相关粒子数反转的六层模型系统。

d，模拟的输入-输出曲线显示了阈值功率依赖性，其激光阈值与实验值相当。

e，上转换纳米激光27Wcm-2（d中的标记星位置）阈值以上的相关粒子数反转的粒子数密度随时间变化的模拟。

 文章链接

https://doi.org/10.1038/s41563-019-0482-5